Les mécanismes de graphitisation à basse température : une étude analytique et expérimentale sur des matériaux naturels et des molécules modèles

par Olivier Beyssac

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace

Sous la direction de Bruno Goffé et de Jean-Noël Rouzaud.

Soutenue en 2001

à Paris 11, Orsay .


  • Résumé

    Les métasédiments contiennent, souvent des matériaux carbonés (MC) provenant de l'évolution de la matière organique présente dans la roche sédimentaire de départ. Durant le métamorphisme, les MC sont progressivement transformés en graphite. L'étude de la graphitisation par microscopie électronique à transmission et spectroscopie Raman, au sein de l'unité des Schistes Lustrés (Alpes), nous a permis de montrer que (1) les mécanismes de transformation sont caractéristiques de chaque précurseur, (2) la pression favorise la graphitisation en modifiant la microtexture et donc la structure des MC et (3) le degré d'organisation des MC est très sensible au degré de métamorphisme. L'étude systématique du degré d'organisation de MC provenant de diverses régions métamorphiques aux conditions PT connues, nous a permis de calibrer un nouveau géothermomètre, indiquant le pic de température du cycle métamorphique. L'application de ce thermomètre aux unités du moyen pays himalayen (Népal) montre sa fiabilité et permet de caractériser de forts gradients thermiques dans ces unités. Afin de préciser le rôle respectif de chaque paramètre lors de la graphitisation, une série d'expériences sur des cokes synthétiques et un charbon ont été réalisées. L'influence des paramètres température (jusqu'à 1473 K), pression hydrostatique (jusqu'à 8 GPa), temps, fluide et type de précurseur est alors discutée. Malgré la forte hétérogénéité des produits, nous montrons que les mécanismes de graphitisation dans ces expériences sont tout à fait similaires à ceux observés dans les échantillons naturels. Des carbones non graphitisables sous le seul effet de la température, le deviennent sous pression, grâce à des modifications de leur microtexture favorisées par la pression. La comparaison entre graphitisation naturelle et expériences montre que sous pression, les MC sont transformés dans un état métastable intermédiaire, dont l'évolution est contrôlée par la température si le temps est suffisant.


  • Résumé

    Metasediments generally contain carbonaceous material (CM) deriving from the evolution of organic matter originally present in the host rock. During metamorphism, organic matter is progressively transformed into graphite. The study of graphitization along the Schistes Lustrés unit (western Alps) by transmission electron microscopy and Raman spectroscopy shows that (1) the mechanism of graphitization depends on the type of precursor, (2) pressure promotes graphitization by inducing microtextural and subsequent structural evolution of CM and (3) the degree of organization of CM is very sensitive to the metamorphic grade. More generally, by characterizing the degree of organization of CM from several metamorphic belts with well constrained P-T conditions, we calibrate a new geothermometer which is an indicator of the peak metamorphic conditions. A first application of this geothermometer to the lesser himalayan series (Nepal) demonstrates its applicability and shows the presence of strong thermal gradients through these units. To decipher the role of each parameter during graphitization, we have performed a series of experiments using synthetic cokes and a coal as starting material. In these experiments, the respective roles of temperature (up to 1473 K), hydrostatic pressure (up to 8 GPa), time, fluid and type of precursor are discussed. The experimental products are strongly structurally and microtexturally heterogeneous, but the mechanisms of graphitization in these experiments are very similar to those observed in natural samples. Non graphitizing CM under a pure thermal effect are transformed into graphite under pressure, because of the microtextural modifications induced by pressure. The comparison between natural and experimental graphitization shows that during the graphitization under pressure and if the duration is long enough, CM is progressively transformed into a metastable intermediate stage, the evolution of the latter being controlled by temperature.

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Informations

  • Détails : 204 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.122-131.

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : M/Wg ORSA(2001)285
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