Ions metalliques monocharges, solvates par des molecules d'eau : collision et photofragmentation

par LIONEL POISSON

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de JEAN-MICHEL MESTOAGH.

Soutenue en 2001

à PARIS 11, ORSAY .

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  • Résumé

    La solvatation joue un grand role dans la reactivite des metaux cationiques. Comprendre celle-ci passe, entre autres, par l'etude de l'interaction entre ces ions et le milieu environnant. Une approche possible, celle suivie au cours de cette de these, est d'etudier l'energetique et la structure d'agregats formes a partir d'un ion metallique entoure par un nombre fini de molecules de solvant. Les travaux rapportes dans cette these portent sur les cations monocharges m(h20)n+ avec m = fe, co, au et n = 110, synthetises par irradiation laser d'un barreau metallique suivit d'une detente supersonique. Des experiences de collision sur he et ne ont ete conduites afin de determiner des energies de seuil de fragmentation, ainsi que des sections efficaces. Pour effectuer cette etude, nous avons utilise un spectrometre de masse a temps de vol, adapte par la mise au point d'un dispositif de wiley-mclaren a double impulsion permettant de varier l'energie de collision a resolution en masse constante. Des calculs de dynamique moleculaire ont ete realises pour comprendre et modeliser le transfert d'energie entre les agregats et he. Ceux-ci, par comparaison avec l'experience, ont permis de determiner des energies de liaison, et de proposer des mecanismes de fragmentation. Des experiences de photofragmentation sur ces memes agregats ont ete interpretees grace aux resultats de l'etude collisionnelle. Les experiences realisees ont mis en evidence la presence de plusieurs structures pour la plupart des agregats etudies. En particulier, montre l'existence d'especes filamentaires metastables, c'est-a-dire disposant de molecules d'eau en couches de solvatation externes, alors que la premiere couche reste incomplete. Les proportions des differentes structures ont ete determinees par le nombre de molecules d'eau directement liees a l'ion. L'etude des especes metastables permet une exploration complete, donc une bonne connaissance, de la surface de potentiel ion metallique - solvant.

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Informations

  • Détails : 284 p.
  • Annexes : 141 ref.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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