Caracterisation de nouveaux catalyseurs a bases d'oxometallates par des nanotechnologies : microscopies a champ proche et nanobalance

par ESSADIK ABDELJALIL

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de LOUIS NADJO.

Soutenue en 2001

à PARIS 11, ORSAY .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Le travail presente a pour but d'etudier, a l'echelle microscopique, la structure des electrodes modifiees par des oxometallates et leurs principaux comportements electrochimiques. Nous avons complete les mesures purement electrochimiques par des experimentations avec la nanobalance a cristal de quartz couplee a l'electrochimie et nous avons mis en uvre la microscopie a effet tunnel (stm), la microscopie a force atomique (afm) et effectue une etude par xps des electrodes modifiees. Parmi plusieurs composes, l'accent est porte sur l'etude de p 2mo 1 8o 6 2 6 - a cause de ses proprietes catalytiques remarquables. Les depots sont effectues par cyclage de potentiel dans des milieux faiblement acides. L'etude quantitative de tels films par nanobalance a cristal de quartz couplee a l'electrochimie (eqcm), dans l'electrolyte support seul, a permis de mettre en evidence, entre autres, un comportement lamellaire de ces films et un phenomene d'intercalation/desintercalation, analogues a ceux decrits dans la litterature pour les bronzes de tungstene ou de molybdene. Cependant, nos films sont infiniment plus stables que ces bronzes. Les diverses microscopies demontrent que les procedures de depot exercent une influence importante sur la taille des agregats. Des conditions experimentales peuvent donc etre choisies pour controler relativement bien la taille des entites deposees. Les images confirment le caractere poreux des films et sont en accord avec le comportement lamellaire mis en evidence par eqcm. . Les films formes a partir de p 2mo 1 8o 6 2 6 - sont egalement caracterises par spectroscopie xps, ce qui apporte des renseignements sur les degres d'oxydation des atomes dans les films. Finalement, la famille des heteropolyanions etudiee est etendue aux squelettes tungstiques substitues par du cuivre. Diverses microscopies permettent de mettre en evidence l'influence de la nature des ligands sur les depots de cuivre. Une etude des proprietes electrocatalytiques des heteropolyanions montre leur efficacite vis a vis de la reduction des nitrites, et, pour la premiere fois, des nitrates. Ces resultats sont correles brievement avec les morphologies observees en microscopie.


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Informations

  • Détails : 136 p.
  • Annexes : 142 ref.

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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