Thèse soutenue

Etude femtoseconde de la dynamique electronique et vibrationnelle dans des nanoparticules metalliques
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Auteur / Autrice : Christophe Voisin
Direction : Fabrice Vallée
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 2001
Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

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Nous avons realise une etude selective des processus de relaxation electronique dans des metaux nobles massifs (films) et confines (nanoparticules dans differentes matrices) par des techniques pompe/sonde femtoseconde basees sur un oscillateur titane-saphir. Celui-ci, fabrique au laboratoire, delivre des impulsions de 20 fs environ et est accordable entre 820 et 1080 nm. La dynamique de thermalisation interne du gaz d'electrons a ete suivie en utilisant une sonde au seuil des transitions interbandes ; elle se deroule en 350 fs environ pour l'argent massif (500 fs pour l'or). Ce temps est fortement reduit pour des particules de rayon inferieur a 5 nm, ce qui s'explique par l'augmentation des interactions entre electrons due a la reduction de l'ecrantage coulombien au voisinage des surfaces. Des simulations numeriques de l'evolution de la distribution electronique ont ete realisees par resolution de l'equation de boltzmann et comparees aux experiences. L'utilisation d'une sonde hors resonance nous a permis d'etudier independamment la dynamique de thermalisation externe (interactions electrons-phonons) dont le temps caracteristique est de 850 fs dans l'argent massif (1 ps pour l'or). A nouveau, une forte reduction de cette valeur est observee pour les faibles rayons. Cet effet est independant de l'environnement ou de la technique de croissance des particules, ainsi que de la perturbation appliquee, si celle-ci reste dans le domaine des faibles perturbations. Sur des temps longs (10 ps environ), nous avons observe une modulation de la transmission au voisinage de la resonance plasmon de surface, due a l'excitation en phase dans toutes les particules illuminees, du mode radial fondamental de vibration. Ces techniques resolues en temps nous ont permis de determiner precisement l'amortissement de ces oscillations et sa dependance en fonction de l'environnement et de la qualite du couplage mecanique particule/matrice qui a ete modifie par des techniques hautes pressions.