Modélisation physico-chimique de la stratosphère arctique : études des nuages stratosphériques polaires et des interactions entre composés halogénés et composés azotés

Physical and chemical modelling of the arctic stratosphere : study of polar stratospheric clouds and study of the interactions between halogen and nitrogen species

• Auteur / Autrice : Emmanuel Rivière
• Direction : Michel Pirre
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physicochimie de l'atmosphère
• Date : Soutenance en 2001
• Etablissement(s) : Orléans

Mots clés

Mots clés contrôlés

Stratosphère

Ozone

Climat

Arctique

Ondes de relief

Résumé

Le travail présenté dans ce document s'inscrit dans le contexte de la diminution de l'ozone stratosphérique observée en région polaire, encore mal quantifiée par les modèles. Dans ce contexte général, nous nous focalisons sur deux processus importants de la stratosphère polaire : l'étude des nuages stratosphériques polaires (PSC), et celle des interactions entre composés halogénés et composés azotés. Pour se faire, le modèle lagrangien MiPLaSMO a été développé. Il contient un module détaillé de PSC, un module de chimie et un module de trajectoire. Concernant les PSC, les théories récentes de formation des nuages concernant le seuil de surfusion des particules liquides et la congélation en glace ont été validées. Nous avons également confirmé la nécessité de prendre en compte des ondes de montagne pour interpréter les mesures microphysiques en Arctique. L'impact des PSC d'onde de montagne sur l'activation du chlore semble significative. Concernant l'étude des interactions entre composés halogénés et composés azotés, nous avons montré, pour tous les cas étudiés, une sous-estimation systématique de NO2 par le modèle. Parallèlement, un accord entre mesures et modélisation de OClO est observé en dessous de 21 km. Au-delà un accord est possible dans le vortex si l'on tient compte des incertitudes sur les réactions chimiques faisant intervenir les NOx. En outre, une grande sensibilité de OClO envers NO2 est mis en évidence, due à la réaction BrO + NO2. On montre que résoudre la sous-estimation de NO2 dans les modèles impliquerait une sous-estimation des composés halogénés actifs. Cela met en évidence que les interactions ClOx-NOx sont mal comprises. Un accord simultané de OClO et de NO2 est possible lorsque ces interactions n'ont pas lieu (situation dénoxifiée) ou si le brome est maintenu sous forme active quand le NO2 simulé est en accord avec la mesure. Ces résultats encouragent à effectuer d'autres mesures simultanées de Cly et de NOy.