Dynamique électronique femtoseconde dans les agrégats métalliques

par Jérôme Daligault

Thèse de doctorat en Sciences

Sous la direction de Claude Guet.

Soutenue en 2001

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Claude Guet.


  • Résumé

    L'objet de ce travail est une étude théorique de la dynamique femtoseconde, linéaire et non linéaire, des électrons délocalisés dans les agrégats métalliques. L'utilisation de divers modèles d'agrégats, du jellium sphérique à ceux où les ions sont décrits par un pseudopotentiel réaliste, permet de considérer le rôle des interactions électrons-ion. L'approche théorique utilisée est basée sur la limite semi-classique des équations de Kohn-Sham dépendant du temps. Les électrons sont représentés par une distribution d'espace de phase gouvernée par l'équation de Vlasov et les ions évoluent selon les équations classiques du mouvement. Un code de calcul parallèle permet d'analyser la dynamique d'agrégats de plusieurs centaines d'atomes pendant quelques centaines de femtosecondes, et ce tout en assurant la conservation du caractère fermionique des électrons. Une comparaison directe entre les résultats quantiques (TDLDA) et leurs correspondants semi-classiques justifie l'utilisation de cette approche. Trois études sont présentées : la relaxation ultrarapide du plasmon, la dynamique des interactions laser intense-agrégats et les collisions ion multichargé-agrégat métallique. Contrairement aux modèles du type jellium, la description de la structure ionique discrète permet de rendre compte des temps de relaxation du plasmon mesurés expérimentalement, inférieurs à 10 fs. On l'explique en terme de diffusion électronique sur les non linéarités du potentiel des ions. Une approche en termes d'orbites classiques dans le champ moyen permet de comprendre la manifestation d'effets de taille finie. Les interactions électron-ion jouent aussi un rôle essentiel dans l'absorption et la redistribution de l'énergie laser pendant et après le passage d'une impulsion laser intense femtoseconde ; en particulier, les effets de la pression cinétique sont indispensables pour décrire l'énergétique de l'explosion finale de l'édifice atomique. Enfin, l'analyse des énergies d'excitation d'agrégats chargés par des ions multichargés permet d'interpréter l'évolution des tailles d'apparition expérimentales.


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Informations

  • Détails : 1 vol. (vi-190 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 173-190

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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