Contribution à l'étude du frittage des mélanges UO2+x - CeO2 traités sous atmosphère oxydante : Comparaison avec le système UO2+x - PuO2

par Antoine Poletti

Thèse de doctorat en Matériaux Céramiques et Traitements de surface

Sous la direction de Bernard Gaudreau.

Soutenue en 2001

à Limoges , en partenariat avec Université de Limoges. Faculté des sciences et techniques (autre partenaire) .


  • Résumé

    Ce travail est une approche physico-chimique du frittage réactif sous dioxyde de carbonne, des céramiques ayant au départ la composition 0,7UO2+x-0,3CeO2 avec x égal 0,06 - 0,20 ou 0,27. L'influence du rapport O/U initial sur la cinétique de densification des phases UO2+x en fin de traitement thermique, est faible. Le frittage des oxydes CeO2 et (U0,7 Ce0,3)O2,11 est retardé par rapport à ceux contenant seulement de l'uranium. Celui des mélanges d'oxydes UO2+x et CeO2 présente, suivant l'écart à la stoechiométrie et leur type, intime ou grossier, un arrêt de la cinétique de densification et/ou un gonflement. La formation de la solution solide et, dans le cas des mélanges intimes, un phénomène de solarisation, sont supposés en partie responsables de ces anomalies. La diffraction des rayons X à haute température couplée à une sonde oxygène a permis de mettre en évidence dans l'échantillon issu de l'oxyde UO2,06, la présence de la phase U3O8-α' vers 900°C et sa disparition après 1000°C. Le spectre du produit issu du mélange 0,7UO2,20-0,3CeO2 présente, dès 900°C, la formation de la même phase α'. Celle-ci n'est plus détectable au-delà de 1000°C. La température à laquelle l'oxyde mixte se forme se situe vers 1200°C. Une étude en géométrie plane des systèmes CeO2/UO2+x, a fourni les coefficients d'interdiffusion effectifs et ceux de diffusion intrinsèques pour des teneurs particulières en uranium. Le mouvement d'un repère, situé initialement à l'interface du couple, suggère un effet de type KIRKENDALL. Un modèle de gonflement est proposé conjointement à une étude expérimentale réalisée sur des échantillons dont la configuration est sphérique. Il tient compte uniquement des flux cationiques et lacunaires. L'analyse du système U-Pu-O, effectuée dans les mêmes conditions, confirme le caractère simulant du cérium vis-à-vis du plutonium. Le frittage réactif sous CO2 des mélanges d'oxydes 0,7UO2+x-0,3PuO2, présente le même phénomène de dédensification.

  • Titre traduit

    Contribution to the sintering study of the mixture 0,7UO2+x-0,3CeO2 treated under oxydative atmosphere : Comparison with 0,7UO2+x-0,3PUO2 system


  • Résumé

    This study is a physical and chemical approach of reactive sintering,in a carbon dioxyde environment, of ceramics with the following composition 0,7 UO2+x-0,3CeO2 with x equal to 0,06 - 0,20 or 0,27.

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Informations

  • Détails : 211 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 194-199

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  • Bibliothèque : Université de Limoges (Section Sciences et Techniques). Service Commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
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