Synthèse de Fischer-Tropsch en réacteur à alimentations séparées

par Stéphan Léonard

Thèse de doctorat en Génie des procédés industriels

Sous la direction de Dominique Vanhove.

Soutenue en 2001

à Compiègne , en partenariat avec École centrale de Lille (autre partenaire) .


  • Résumé

    La synthèse de Fischer-Tropsch offre une alternative à la production d'hydrocarbures par la réaction d'hydrogénation du monoxyde de carbone sur des métaux de transition. La maîtrise de la sélectivité de la réaction permettrait d'orienter préférentiellement la formation des hydrocarbures vers une coupe précise plutôt que d'avoir un large éventail de produits pas toujours utilisables sans traitement ultérieur. Le but de ce travail est d'étudier l'influence de l'alimentation séparée en réactifs sur le comportement de la synthèse et de conduire à une meilleure sélectivité en produits de la coupe diesel (C10+). Différentes configurations de réacteurs utilisant des membranes inorganiques en alumine, catalytiques ou non (IMPBR, CMR), et un catalyseur à base de cobalt ont été utilisés. L'introduction séparée des constituants du gaz de synthèse permet la formation d'alcanes et de diriger cette dernière préférentiellement vers la coupe C10+ dans le cas d'un IMPBR, démontrant la faisabilité du procédé. Pour ce type de réacteur, l'influence du rapport du débit des réactifs, du gaz diffusant par la membrane (H2 ou CO) et la nature de cette dernière (alumine ou composite) ont été étudiées. Une membrane en alumine y avec un faible rapport H2/CO (< 2) permet de déplacer le plus la sélectivité vers Clo10+: jusqu'à 46% de C10+ contre 36% en réactifs mélangés. La diffusion de l'hydrogène favorise la formation de molécules en C10+à la différence du CO qui favorise la formation de produits légers. Une alimentation périodique, notamment en monoxyde de carbone, permet d'obtenir un très fort déplacement de la formation des hydrocarbures vers la coupe diesel, sans toutefois provoquer de désactivation du catalyseur. En maintenant l'ensemble réactionnel sous une alternance rapide de pulsations d'alimentation en monoxyde de carbone, il semble possible de conserver une sélectivité élevée en diesel.


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Informations

  • Détails : 212 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 144 réf.

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