Réduction sélective des oxydes d'azote en excès d'oxygène sur oxydes métalliques à moyenne et haute température : Etude par couplage : spectroscopie IRTF-spectroscopie de masse et proposition de mécanisme

par Nicolas Bion

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Jacques Saussey.

Soutenue en 2001

à Caen .


  • Résumé

    L'objectif de cette étude est d'élaborer le mécanisme de réduction catalytique sélective des oxydes d'azote en excès d'oxygène sur oxydes métalliques. Ce travail de recherche s'inscrit dans une priorité industrielle très forte : la mise au point d'un catalyseur actif et sélectif pour l'élimination des NOx émis d'une part par les moteurs Diesel et d 'autre part par les moteurs Essence fonctionnant en mélange pauvre. La spectroscopie infrarouge couplée à la spectrométrie de masse permet une détection in situ des espèces adsorbées et de celles de la phase gaz. L'étude de la réaction C3H6 + NO +O2 sur les catalyseurs Ga2O3-AlO3, In2O3-Al2O3, Zn0. 3Al2Oz à différentes températures a ainsi mis en évidence, en régime stationnaire, des espèces azotées de surface : cyanure, isocyanate et acrylamide. Une étude en régime pulsé, détaillée sur le catalyseur Ga2O3-Al2O3, mécanisme "indirect", à cinétique plus lente, qui interviendrait à température plus faible. Pour proposer un schéma précis de ces deux mécanismes, nous avons procédé à des études complémentaires faisant intervenir d'autres catalyseurs : en utilisant des catalyseurs contenant de l'argent et en substituant l'éthanol au propène, la formation des espèces isocyanates et la production de N2 ont été exaltées.


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  • Détails : 224 p.
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