Nouveaux materiaux pour l'optique non lineaire quadratique presentant une structure non centrosymetrique stable modelisation, synthese, mise en uvre et caracterisation

par CYRIL BOURGOGNE

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de J-FRANCOIS NICOUD.

Soutenue en 2000

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Une strategie d'ingenierie moleculaire associee a une etude des proprietes theoriques par modelisation moleculaire a ete developpee afin de concevoir de nouveaux materiaux pour l'optique non-lineaire quadratique. Nous proposons plusieurs alternatives aux chromophores 1d a fort dipole qui sont habituellement utilises pour ces materiaux. Trois concepts ont ete developpes pour apporter une stabilisation de l'organisation non-centrosymetrique macroscopique necessaire a l'onl quadratique, et les resultats theoriques ont ete exploites en s'appuyant sur le formalisme spherique et les composantes dipolaires et octupolaires du tenseur beta. Des polymeres methacryliques greffes par un chromophore de fort encombrement sterique derive du binaphtol ont ete prepares. La variation de la temperature de transition vitreuse est en bon accord avec le taux de greffage et la longueur de l'espaceur utilise. Le concept des chromophores push-pull a tres faible moment dipolaire historiquement introduit par le pom, a ete developpe par la synthese de derives de pyridine-n-oxyde possedant un transmetteur conjugue allonge. Leur moment dipolaire theorique reste voisin de 1,5 d pour chacun des systemes etudies, tandis que l'hyperpolarisabilite est du meme ordre que celle d'un chromophore 1d classique dont le dipole est 4 a 8 fois plus eleve. L'ingenierie des chromophores octupolaires est illustree par la synthese de carbocations a symetrie ternaire plane derives du cristal violet. Ces cations atteignent des hyperpolarisabilites theoriques tres elevees et ont ete incorpores dans des polymeres ioniques. Ce nouveau type de materiau ouvre de grandes perspectives quant aux applications possibles. Enfin, nous avons prepare le premier cristal onl a base d'une entite hyperpolarisable octupolaire 3d de type tetraarylphosphonium efficace en generation de second harmonique.

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Informations

  • Détails : 315 p.
  • Annexes : 346 ref.

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  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Blaise Pascal.
  • Disponible pour le PEB
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