Propriétés acides et propriétés catalytiques d'une zéolithe à double système poreux : mcm-22

par Daniela Meloni

Thèse de doctorat en Chimie organique, minérale et industrielle

Sous la direction de Dominique Martin et de Michel Guisnet.

Soutenue en 2000

à Poitiers .


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  • Résumé

    L'originalite de la zeolithe mcm-22 (mww) reside dans sa structure composee de deux systemes poreux non interconnectes : le premier constitue de supercages ( = 7,1 a ; h = 18,4 a) accessibles par des pores de taille intermediaire (4,0 5,5 a) ; le second constitue de canaux sinusoidaux avec des ouvertures de taille intermediaire (4,0 5,0 a) et de petites cages (6,4 6,9 a) le long des canaux. L'acidite de trois echantillons de differents rapports si/al a ete determinee par adsorption de pyridine et d'ammoniac a 150\c suivie par spectroscopie infrarouge et par microcalorimetrie. Les sites protoniques sont distribues a 65-70% dans les supercages, a 20-30% dans les canaux sinusoidaux et formes a 10% a partir du reseau des doubles cycles a six tetraedres. Les sites acides les plus forts presentent une force intermediaire entre ceux de la zeolithe mfi et ceux de la zeolithe fau. La presence de sites protoniques d'acidite exaltee est due a l'interaction de sites protoniques du reseau avec des especes aluminium extrareseau generees lors de la calcination. Lors du craquage du n-heptane a 450\c, une desactivation initiale rapide suivie d'un palier d'activite apres 60 min de reaction sont observes. La formation rapide de coke est la cause de la desactivation initiale. Ce comportement s'explique en supposant que sur les echantillons frais, le craquage a lieu sur les sites protoniques des deux systemes poreux alors qu'au palier seuls les sites protoniques des canaux sinusoidaux restent actifs. Dans les supercages, le craquage se produit par le mecanisme classique par formation en chaine d'ions carbenium ; la desactivation resulte d'un blocage des pores. Dans les canaux sinusoidaux, c'est le mecanisme de craquage protolytique qui a

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  • Détails : [231] p
  • Annexes : 142 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 00/POIT/2316
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