Catalyseurs plurimétalliques pour l'électro-oxydation du méthanol dans une pile à combustible

par Alexandre Lima

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Jean-Michel Léger.

Soutenue en 2000

à Poitiers .


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  • Résumé

    Ce travail experimental s'inscrit dans le cadre du developpement de catalyseurs anodiques plurimetalliques pour une pile a combustible a oxydation directe de methanol (dmfc). Du fait de l'utilisation du platine, seul metal permettant l'adsorption dissociative du methanol en milieu acide, on observe une diminution de l'activite anodique au cours du temps, consequence directe de la formation d'intermediaires fortement adsorbes a la surface de l'electrode (principalement du monoxyde de carbone, co a d s). Pour diminuer cet empoisonnement, il est ici propose d'oxyder le methanol au moyen d'un catalyseur trimetallique, platine-ruthenium-m (m etant le troisieme metal), disperse dans un substrat constitue par un polymere conducteur electronique, la polyaniline (pani). La premiere etape de ce travail a porte sur l'identification de m. La comparaison de l'activite electrocatalytique de 8 anodes (m = au, co, cu, fe, mo, ni, sn, w) montre que pani/pt-ru-mo est la plus active pour des potentiels allant jusqu'a 0,5 v/erh. Par ailleurs, cette anode est stable jusqu'a 0,55 v/erh, ce qui permet d'envisager son utilisation en dmfc. L'etude de l'oxydation du methanol grace a la spectroscopie infrarouge de reflexion in situ a transformee de fourier a ensuite ete abordee. Elle a mis en evidence l'oxydation complete du methanol des 0,35 v/erh sur pani/pt-ru-mo, soit 0,1 v plus negatif que sur pani/pt-ru et 0,2 v que sur pani/pt. Ce catalyseur est moins sujet a l'empoisonnement par co a d s, qui est oxyde des 0,25 v/erh (contre 0,4 v/erh sur pani/pt-ru et 0,75 v/erh sur pani/pt). Par ailleurs, du co ponte voire multi-lie a ete observe sur pani/pt-ru-mo, temoignant d'une distribution differente en co a d s. Ces anodes trimetalliques ont ensuite ete testees dans une dmfc. Pt-ru-mo s'est revele plus actif que pt-ru. L'optimisation du protocole de fabrication des anodes a permis d'atteindre, pour une pile fonctionnant a 110\c, une puissance maximale de 90 mw. Cm 2.

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Informations

  • Détails : 152 p
  • Annexes : 143 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 00/POIT/2314
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