Etude de la réactivité et de la nature des espèces actives dans l'oxydation en milieu aqueux du phénol par le peroxyde d'hydrogène, en présence de catalyseurs à base de fer déposé sur support carboné

par Annie Majesté Labourdenne

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Jean-Michel Tatibouët.

Soutenue en 2000

à Poitiers ESIP .


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  • Résumé

    L'objectif de ce travail est l'etude de la reaction d'oxydation du phenol par le peroxyde d'hydrogene en presence de catalyseurs constitues de fer depose sur un support carbone (charbon actif ou graphite) a temperature ambiante et pression atmospherique. Ces catalyseurs sont tres actifs (malgre un phenomene d'adsorption assez consequent pour ceux supportes sur charbon actif), les conditions optimales etant obtenues pour un milieu parfaitement aere, a un ph de 3,7. La stabilite des catalyseurs supportes sur charbon actif a pu etre amelioree par ajout de cerium sur le catalyseur. Toutefois, un catalyseur prepare in situ par ajout du support seul et d'une solution de fer(iii) dans le milieu reactionnel ainsi qu'un catalyseur prepare par adsorption d'une solution de fer(iii) suivi uniquement d'un sechage (sans calcination) ont ete trouves plus actifs que les catalyseurs ayant subi une calcination. La caracterisation par rpe de catalyseurs solides a montre que le fer etait sous forme de clusters ou d'especes isolees, les catalyseurs les plus actifs ne presentant que des especes fer isolees, il semble qu'elles puissent etre les sites actifs dans l'oxydation du phenol par h 2o 2. La nature des especes formees par action de h 2o 2 sur le catalyseur a ete etudiee par rpe a l'aide d'un piegeur de radicaux. Des radicaux hydroxyles ont ete detectes en presence des catalyseurs solides indiquant qu'ils sont les especes actives en oxydation du phenol, alors qu'en presence d'un catalyseur homogene (fer(iii) en solution) des especes non-radicalaires pouvant etre des entites metal-oxygene (fe i v = o ou fe v = o) sont formees. Pour les catalyseurs solides, la reaction d'oxydation se deroule donc en surface ou le phenol et h 2o 2 sont adsorbes.

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Informations

  • Détails : [10], 150 p
  • Annexes : 170 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 00/POIT/2296
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