Contribution de la catalyse hétérogène à la dénitration d'effluents radioactifs par l'acide formique (aspects mécanistiques)

par Sophie Guenais

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de BERNARD COQ.

Soutenue en 2000

à Montpellier 2 .


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  • Résumé

    La reaction de denitration consiste a reduire la concentration en acide nitrique des effluents aqueux d'origine nucleaire par addition d'un reducteur chimique, l'acide formique. Cette reaction est caracterisee par une periode d'induction, dont la duree est liee au temps mis par un des intermediaires reactionnels, l'acide nitreux, a atteindre une concentration seuil a partir de laquelle la reaction de denitration demarre. L'introduction du catalyseur pt/sio 2 dans le melange reactionnel supprime la periode d'induction de la denitration. Ce travail de these vise a identifier le mecanisme d'action de pt/sio 2 pour la reaction de denitration par voie catalytique. La demarche experimentale adoptee consiste a tester differents catalyseurs, afin de relier leurs caracteristiques physico-chimiques a leur activite pour la reaction. Les resultats obtenus en denitration par voie catalytique montrent que pt/sio 2 agit en accelerant la vitesse a laquelle l'acide nitreux atteint la concentration seuil necessaire au demarrage de la reaction de denitration. Cette concentration seuil est determinee egale a 0,01 mol l - 1 dans les conditions operatoires choisies. L'activite des differents catalyseurs est evaluee en quantifiant le nombre de moles d'acide nitreux generees a la surface du platine pendant la periode d'induction de la reaction de denitration. Les travaux concluent que la reactivite des grosses cristallites de platine est superieure a celle des petites cristallites. L'etude de l'etape elementaire catalysee (la generation catalytique d'acide nitreux) etabli le mecanisme d'action de pt/sio 2. Il s'agit d'un cycle redox a la surface de la phase active : oxydation de pt 0 par l'acide nitrique avec formation d'acide nitreux, suivie de

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Informations

  • Détails : 170 f
  • Annexes : Bibliogr.: f. 162-170

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  • Bibliothèque : Bibliothèque interuniversitaire. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 2000.MON-198
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