Propriétés catalytiques de solides basiques minéraux. Application à l'addition d'H2S sur l'acrylate de méthyle

par Emmanuelle Breysse

Thèse de doctorat en Chimie organique, minérale et industrielle

Sous la direction de CLAUDE MOREAU.

Soutenue en 2000

à Montpellier 2 .


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  • Résumé

    Ce travail porte sur l'etude de l'activite et la selectivite de catalyseurs basiques mineraux dans la reaction d'addition d'h 2s sur l'acrylate de methyle (addition de type michael). Des solides appartenant a une large gamme de basicite (zeolithes x echangees avec des cations alcalins, hydrotalcites mg-al, mgo dope avec des oxydes alcalins et des oxydes alcalino-terreux) ont ete prepares et testes. La zeolithe csnax a montre la plus grande selectivite tandis que mgo dope avec na 2o presente la plus grande activite. Des correlations entre les proprietes acido-basiques des solides caracterisees par adsorption de co 2 suivie par microcalorimetrie et adsorption d'acetonitrile suivie par infrarouge et leur resultats catalytiques ont pu etre etablies. Il est apparu que l'activite augmentait avec la basicite et que la selectivite diminuait lorsque l'acidite des sites de lewis augmentait. Des etudes cinetique et infrarouge ont ensuite ete realisees dans le but de mieux connaitre la nature des interactions entre les reactifs et la surface et de proposer un mecanisme pour la reaction (catalyseurs mgalo et mgo). Dans une premiere partie, les effets des concentrations initiales en h 2s et en acrylate de methyle sur la vitesse initiale ont ete examines. Les resultats obtenus ont conduit a envisager un modele dans lequel h 2s et l'acrylate de methyle seraient adsorbes sur les memes sites a la surface du catalyseur mais ou l'acrylate de methyle reagirait sous une forme non adsorbee. Des experiences d'adsorption successive et de coadsorption des deux reactifs en infrarouge ont permis de confirmer le modele propose et de preciser qu'il devait y avoir adsorption dissociative des deux reactifs sur des paires m x + -o y de la surface.

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Informations

  • Détails : [6], 150 p
  • Annexes : Notes bibliogr

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  • Bibliothèque : Bibliothèque interuniversitaire. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 2000.MON-112
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