Synthèse par voie sol-gel et propriétés catalytiques de matériaux nanophasés à base de cérine présentant une mobilité accrue de l'oxygène

par Laetita Dalmazio

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Christian Guizard.

Soutenue en 2000

à Montpellier 2 .


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  • Résumé

    Cette etude a ete motivee par l'interet potentiel des materiaux nanophases pour ameliorer les performances et limiter le cout des catalyseurs trois-voies de post-combustion automobile. L'objectif principal a ete la mise au point d'une methode de synthese, basee sur le procede sol-gel, de catalyseurs stables massiques ou en couches minces, a base de cerine nanophasee c'est a dire possedant des proprietes de surface exacerbees. Des precurseurs de metaux nobles (pd, rh) ont ete ajoutes a la formulation des oxydes (ceo 2-al 2o 3-zro 2-mo avec m=ca ou mg) pour accelerer les echanges d'oxygene entre la phase gaz et les cristallites de cerine, et pour conferer aux oxydes des proprietes catalytiques. La morphologie (meb, methr), la texture (adsorption/desorption de n 2) et la structure (drx, lrs, rmn 2 7al, xps) des materiaux ont ete caracterisees. La mobilite accrue des oxygenes de surface de la cerine a ete mise en evidence par h 2-rtp. Des performances catalytiques prometteuses pour l'oxydation de co et des hydrocarbures ont aussi ete demontrees. Des resultats originaux ressortent de ce travail : 1) le concept d'oxydes composites, derives de precurseurs metallo-organiques formant des liaisons chimiques au sein du sol, permet la stabilisation a haute temperature de nanocristallites (<5nm), et l'insertion homogene de plusieurs elements (ions alcalins ou metaux nobles) au sein des cristallites ou disperses dans la matrice ; 2) il a ete demontre par h 2-rtp que le concept des materiaux nanophases applique a la cerine, explique la mobilite accrue des atomes d'oxygene et une forte reactivite pour le stockage/destockage de o 2 ; 3) en consequence des points 1) & 2), des performances catalytiques prometteuses pour la catalyse trois-voies, avec une faible teneur en metaux nobles. L'interet du concept d'oxyde composite nanophase, demontre dans ce travail, pourrait etre exploite pour d'autres conducteurs ioniques et pour d'autres applications : piles a combustible, capteurs ou membranes.

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Informations

  • Détails : [276] p
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