Electrosorptions sur surface pt(111), influence des anions

par ERIC SIBERT

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de ROBERT DURAND.

Soutenue en 2000

à l'INP GRENOBLE .

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  • Résumé

    Nous avons etudie certains phenomenes d'adsorption electrochimique (electrosorptions) a l'interface pt(111)/electrolyte acide et l'influence des anions de la solution, d'une part en spectroscopie d'impedance d'autre part en absorption x a l'aide du rayonnement synchrotron. L'electrosorption d'hydrogene sur cette surface est un phenomene rapide qui necessite des mesures d'impedance electrochimique jusqu'au megahertz et a donc impose la mise au point d'un montage particulier. A partir de ces mesures, il a ete possible de determiner certains parametres cinetiques et thermodynamiques des reactions intervenant a l'interface electrochimique. En particulier, pour l'etat habituel, nous avons pu determiner les cinetiques associees a l'electrosorption de l'hydrogene et les valences d'electrosorption correspondantes. Pour l'etat inhabituel, nous avons demontre qu'il correspondait a l'adsorption des sulfates en milieu sulfurique. Enfin, nous avons aussi montre que la coelectrosorption de l'hydrogene et des chlorures correspondait a des interactions repulsives a la surface de l'electrode. L'absorption x (xanes et exafs) a permis d'etudier in situ l'adsorption de monocouches ou de sub-monocouche de cuivre sur un substrat monocristallin de type pt(111). Les mesures ont ete realisees au seuil k du cuivre, par fluorescence avec un detecteur tres sensible. A partir de l'analyse des donnees acquises a l'esrf, il a ete possible de fournir un modele structural de l'interface electrochimique lors des depots d'adatomes de cuivre en presence de sulfates ou de chlorures.


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Informations

  • Détails : 195 p.
  • Annexes : 150 ref.

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