Contribution à l'étude des mécanismes de mouillage réactif

par Olivier Dezellus

Thèse de doctorat en Science et Génie des Matériaux

Sous la direction de Nicolas Eustathopoulos.


  • Résumé

    Dans ce travail nous avons réalisé une étude expérimentale du mouillage réactif dans l'objectif de comprendre la relation existant entre l'étalement du liquide et la formation d'une nouvelle phase à l'interface liquide/solide. Les systèmes modèles choisis pour cette l'étude sont composés d'un substrat de carbone (carbone vitreux ou graphite monocristallin) et d'un alliage liquide constitué d'une matrice non-réactive (essentiellement Cu mais aussi Ni, Ge et Sn) et d'un soluté réactif formant un carbure mouillable (Si, Cr, B et Ti). Ce choix nous a permis d'obtenir les deux types d'étalement réactif, à contrôle chimique et à contrôle diffusionnel. Le suivi des cinétiques d'étalement a nécessité la mise en œuvre de méthodes spécifiques (goutte "déposée" et goutte "transférée") permettant de découpler le processus de formation d'une goutte et celui de son étalement sur un substrat. Le contrôle de l'état de surface des substrats et la caractérisation des interfaces ont été réalisés par différentes techniques: profilométrie optique haute résolution, microscopie optique, microscopie électronique à balayage, micronanalyse X et spectroscopie d'électons Auger. Pour les cinétiques d'étalement à contrôle chimique nous montrons que dans le cas général, le mouillage a lieu en une seule étape à vitesse d'étalement décroissante et que cette vitesse n'est fonction que de l'angle de contact instantanné. Nous définissons cet angle comme un angle d'équilibre reflétant continuellement le taux de recouvrement de l'interface par le produit de réaction à la ligne triple. Enfin, nous montrons que cinétique réactionnelle et cinétique d'étalement sont contrôlées par la dissolution du substrat. Pour les cinétiques à contrôle diffusionnel nous réalisons une modélisation numérique permettant de prendre en compte dans la description du mouillage la diffusion et la réaction interfaciale ayant lieu en arrière de la ligne triple, ou encore le phénomène d'évaporation/condensation pouvant intervenir en avant de la ligne triple


  • Résumé

    In this work we performed an experimental study of reactive wetting to understand the relation between the spreading of the liquid and the formation of a new phase at the liquid/solid interface. The model systems chosen for this study are composed by a carbon substrate (vitreous carbon or monocrystalline graphite) and a liquide alloy consisted of a non-reactive matrix (essentially Cu but also Ni, Ge and Sn) and a reactive solute (Si, Cr, B and Ti) forming a wettable carbide. This choice allows the two types of reactive spreading to be obtained, ie controlled by the chemical reaction or by the diffusion of the reactive solute. The spreading kinetics are studied using two specific methods (the "trasnfered" drop and the "dispensed" drop) which allow the processes of drop formation and of spreading to be separated. Surface control and characterization of the interfaces are performed using optical microscopy, high resolution optical profilometry, scanning electron microscopy, energy dispersion spectroscopy and Auger spectroscopy. In the case of spreading kinetics controlled by the chemical reaction we show that in the general case wetting usually takes place in a single stage at decreasing spreading velocity, and that this velocity depends only on the instantaneous contact angle. We define this contact angle as an equilibrium contact angle which reflects continually the coverage of the liquid/solid interface by the reaction product at the triple line. Finally, we show that reaction kinetics and spreading kinetics are controlled by the dissolution of the substrate. In the case of spreading kinetics controlled by the diffusion of the reactive solute, we perfom a numerical modelling which takes into account the role of the diffusion and interfacial reaction behind the triple line, and also the role of the evaporation/condensation which occurs ahead of the triple line

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  • Détails : 1 vol. (344 p.)
  • Annexes : 109 ref.

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