Synthèse et caractérisation d'oxydes ternaires à base de Cuivre, Vanadium et Cérium : application à la réaction de combustion des suies

par Renaud Cousin

Thèse de doctorat en Chimie. Spectrochimie

Sous la direction de Antoine Aboukaïs.

Soutenue en 2000

à LITTORAL , en partenariat avec Laboratoire de Catalyse et Environnement (Dunkerque, Nord) (laboratoire) .

Le président du jury était Antoine Aboukaïs.

Le jury était composé de Michel Guelton, Eugène Bychkov, Sylvie Capelle.

Les rapporteurs étaient Janos B. Nagy, Jean-Christophe Menezo.

mots clés

• Oxydes de cuivre -- Synthèse
• Oxydes de cérium -- Synthèse
• Vanadium -- Synthèse
• Noir de carbone -- Combustion
• Moteurs diesel -- Gaz d'échappement
• Résonance magnétique

Résumé

Dans le but d'associer les propriétés physico-chimiques et catalytiques des éléments Cuivre, Vanadium et Cérium, nous avons préparé par imprégnation, différents oxydes binaires et ternaires rassemblant ces éléments. Les solides ainsi synthétisés ont été caractérisés par les techniques suivantes : diffraction des rayons X (DRX), analyse thermique (DSC-TG), résonance paramagnétique électronique (RPE), résonance magnétique nucléaire (RMN du ⁵¹V) et spectroscopie de photoélectrons induits par rayons X (SPX). À hautes températures de calcination (>500°C), la formation de la phase d'orthovanadate de cérium (CeVo₄) a été observée dans le cas des oxydes ternaires Cu-V-Ce possédant une teneur en vanadium supérieure ou égale à celle du cuivre. Cette phase se forme à partir des phases d'oxyde de cérium (CeO₂) et de pentoxyde de vanadium (V₂O₅) via une étape intermédiaire dans laquelle un électron est piégé dans les matrices oxydes. La présence de vanadium dans les oxydes ternaires Cu-V-Ce permet un enrichissement de la surface en cuivre sous forme de CuO. L'imprégnation de cuivre et de vanadium sur un support cérine possédant une faible aire spécifique permet d'obtenir un catalyseur dont la surface présente une concentration élevée en phase active. Ainsi, la présence de vanadium sous forme de V₂O₅ (et non CeVo₄) améliore l'activité de la réaction de combustion du noir de carbone mais avec une formation significative de monoxyde de carbone (Co). Cependant, celle-ci est fortement atténuée par la présence de cuivre sous la forme de CuO. Les deux éléments sont donc nécessaires pour une combustion propre du noir de carbone. De plus, une étude par RPE d'une suie additivée a été réalisée. Elle révèle que la présence d'un additif au cérium dans la suie renforce les interactions entre les espèces radicalaires oxygénées ou non et le carbone. Ces espèces sont donc stabilisées par la présence de l'additif et favorisent ainsi la réactivité de cette suie.

Titre traduit

Synthesis and charaterization of ternary copper, vanadium and cerium oxide catalysts : application in the soot combustion reaction

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