Etude de l'electrolyse bipolaire de l'eau tritiee appliquee a la separation des isotopes de l'hydrogene par permeation electrochimique a travers des membranes d'alliage pd-ag

par SYLVER HEINZE

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de JEAN-CLAUDE COLSON.

Soutenue en 2000

à Dijon .

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  • Résumé

    Ce memoire porte sur l'etude d'un procede d'electrolyse bipolaire destine au retraitement d'eaux contenant du tritium en faible concentration. Le but recherche est d'enrichir ces eaux en tritium par electrolyse, tout en realisant un degagement d'hydrogene gazeux de tres faible activite. Pour ce faire, nous avons utilise la permeation electrochimique de l'hydrogene a travers des membranes d'alliage pd-ag, phenomene qui est d'autant plus rapide que l'isotope est leger. La premiere partie de l'etude concerne la diffusion de l'hydrogene et du deuterium a travers ces membranes. L'influence de traitements d'activations et de traitements thermiques a ete etudiee grace a la technique de permeation electrochimique et aux moyens de caracterisation du solide. Ceci a permis de mettre en evidence une relation entre le mecanisme de diffusion et la microstructure de la membrane. La seconde partie de l'etude porte sur la determination des mecanismes d'entree de l'hydrogene dans la membrane par spectroscopie d'impedance. Nous proposons un mecanisme a deux etapes de decharge electrochimique paralleles, l'une conduisant a des atomes d'hydrogene fortement adsorbes qui sont absorbes puis qui diffusent ensuite a travers la membrane, l'autre conduisant a des atomes d'hydrogene faiblement adsorbes formant de l'hydrogene moleculaire selon la reaction de tafel. Tant pour l'hydrogene que pour le deuterium, nous avons determine les constantes cinetiques de chacune de ces etapes. Ceci nous a permis de calculer le facteur de separation isotopique theorique. Le dernier volet de ce travail concerne la determination du facteur de separation isotopique hydrogene/deuterium. Les resultats obtenus sont coherents avec les valeurs theoriques que nous avons calculees. Nous avons enfin determine experimentalement la valeur du facteur de separation isotopique hydrogene/tritium. A partir de celle-ci, nous avons pu simuler le fonctionnement d'un electrolyseur operationnel et demontrer la faisabilite du procede.

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Informations

  • Détails : 214 p.
  • Annexes : 135 ref.

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