Etude de la thioresistance de catalyseurs au platine et au palladium : caracterisation et activite hydrogenante

par KARINE THOMAS

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de Jean-Pierre Gilson.

Soutenue en 2000

à Caen .

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  • Résumé

    Ce travail etudie la thioresistance de catalyseurs a base de metaux nobles en fonction de l'acidite du support et de la nature de la phase metallique. Dans ce but, des catalyseurs mono et bimetalliques pt, pd pt-pd ont ete prepares par impregnation a partir de deux familles de precurseurs (ammonies ou chlores) en utilisant comme support soit des zeolithes vapotraitees soit une silice-alumine amorphe. L'acidite de ces deux supports a ete variee (nombre, type et force) de maniere controlee. Les catalyseurs ont ete caracterises principalement par spectroscopie infrarouge de molecules sondes : le nombre et la force des sites acides ont ete mesures par adsorption de pyridine et de co (77 k) et la phase metallique a ete etudiee par adsorption de co a temperature ambiante. L'activite hydrogenante de ces catalyseurs a ete mesuree en absence et en presence de soufre (200 ppm) au moyen de la reaction d'hydrogenation du toluene sous 30 bars d'hydrogene. Une etude complementaire a ete effectuee sur les catalyseurs les plus interessants en hydrogenation de la tetraline et/ou du (4,6 dimethyl) dibenzothiophene. En absence de soufre, la formation d'alliage (mise en evidence par spectroscopie ir du co) diminue l'activite hydrogenante. L'utilisation de precurseurs ammonies a la place de precurseurs chlores donne generalement des catalyseurs moins actifs a l'exception d'un catalyseur chlore. L'utilisation d'un support acide permet d'augmenter l'activite des catalyseurs a condition que ce support ne contienne pas de sites de trop forte acidite. En presence de soufre, la thioresistance des catalyseurs depend de la temperature de la reaction, c'est-a-dire du taux de recouvrement en soufre. L'ajout de pd au pt augmente nettement la thioresistance des catalyseurs. Les catalyseurs ammonies sont generalement plus resistants au soufre que les catalyseurs chlores. A fort taux de recouvrement en soufre, l'acidite du support n'influence pas l'activite hydrogenante mais a faible taux de recouvrement, l'acidite retrouve son role promoteur sur la thioresistance.


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Informations

  • Détails : 208 p.
  • Annexes : 185 ref.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Disponible pour le PEB
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