Oligoradicaux de type nitronyl-nitroxyde et imino-nitroxyde : synthese et etude des proprietes magnetiques a l'etat isole et en phase cristalline

par LAURE CATALA

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Philippe Turek.

Soutenue en 1999

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Les materiaux moleculaires magnetiques organiques ont connu un essor considerable au cours de cette decennie, en raison de l'interet d'associer des caracteristiques propres aux composes organiques a des proprietes electroniques originales. Dans le but d'obtenir des molecules a haut spin, il est primordial de pouvoir cerner la nature des interactions complexes qui s'y produisent. Au cours de ce travail, differents bi-, tri- et tetraradicaux modeles ont ete synthetises, porteurs de radicaux de type nitronyl- et imino-nitroxyde. L'objectif vise est l'etude systematique de la transmission de l'interaction magnetique a travers deux types de coupleurs conjugues (phenyle ethynyle et biphenyle) porteurs d'entites de spin s = 1. Le premier aspect de ce travail a consiste en l'exploration de diverses voies de synthese afin de pallier aux reactions secondaires liees aux couplages au palladium. Par ailleurs, l'etude des proprietes magnetiques intramoleculaires de ces composes a ete effectuee par rpe sur des matrices figees, en observant l'evolution de la susceptibilite magnetique statique en fonction de la temperature. L'etat fondamental des oligoradicaux a ainsi ete determine et la plupart des interactions intramoleculaires ont pu etre quantifiees. Il ressort que les biradicaux et les triradicaux possedent respectivement un etat fondamental triplet et quartet, la force des couplages ferromagnetiques dependant de la nature des radicaux. Les tetraradicaux quant a eux presentent un etat fondamental singulet, et constituent un cas de violation des regles de topologie. Selon une methodologie precise, des correlations magneto-structurales en phase solide sont presentees dans une troisieme partie, et la comparaison de la geometrie d'ensembles de contacts a permis de determiner certains motifs magnetiques caracteristiques. Ce travail demontre tout l'interet de proceder a l'examen d'entites de taille croissante, en associant les etudes de la molecule a l'etat isole et en phase solide.


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Informations

  • Détails : 255 p.
  • Annexes : 248 ref.

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