Etude comparative des echanges 1h/ 2h entre divers catalyseurs acides solides et l'isobutane - dosage des sites acides de par rmn

par DAVID HABERMACHER

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Jean Sommer.

Soutenue en 1999

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Au cours de ce travail nous avons pu confirmer que la regiospecificite de l'echange h/d entre les acides solides forts deuteres et les alcanes legers concernait uniquement les protons en alpha du carbone ramifie. Le processus d'echange apparait apres l'ionisation de l'alcane et s'effectue par une serie de reprotonations/deprotonations impliquant des ions carbeniums adsorbes et des alcenes intermediaires. Une methode quantitative de titration des sites acides de brnsted a ete developpee, basee d'une part sur la quantite d'echange h/d entre l'eau deuteree et le solide acide, d'autre part sur la titration retour basee sur l'echange h/d entre l'acide solide deutere et l'isobutane. Le point fort de cette methode contrairement aux autres methodes de titration basees sur l'adsorption, est qu'elle dose uniquement les sites de brnsted catalytiquement actifs. Elle a permis de caracteriser avec succes l'acidite de la zircone sulfatee, d'heteropolyacides et de zeolithes variees comme la h-bea, h-usy et la h-sapo-5. D'autre part elle a permis d'etudier le role inhibiteur du monoxyde de carbone sur l'echange et ainsi d'apporter de nouvelles informations sur le mecanisme de cette reaction. Le caractere positif de l'hydrogene a par ailleurs ete mis en evidence. Il a aussi ete vu que les traces d'alcenes presentes dans l'isobutane n'influaient aucunement sur la reaction et qu'il en fallait plusieurs pourcents dans l'alcane pour que la cinetique de l'echange en soit modifiee.

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Informations

  • Détails : 114 p.
  • Annexes : 139 ref.

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  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Blaise Pascal.
  • Disponible pour le PEB
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