Etude de la solution solide lani#xfe#(#1##x#)o#3 comme precurseur de catalyseur pour la transformation du methane en gaz de synthese

par HELENE PROVENDIER

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Alain Kiennemann.

Soutenue en 1999

à Strasbourg 1 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    L'interet croissant porte a la valorisation du gaz naturel a donne un nouvel essor a la recherche sur les reactions de conversion du methane en gaz de synthese (melange co-h#2), qui se trouve a la base de nombreuses syntheses chimiques. Ces reactions de reformage du methane sont generalement realisees de maniere catalytique a haute temperature (8001000c). Ce travail montre l'apport benefique des catalyseurs issus de structures definies par rapport aux catalyseurs supportes usuels pour les reactions de reformage du methane en presence d'un oxydant (o#2, co#2 et h#2o). La preparation de structures perovskites lani#xfe#1##xo#3 (0 x 1) a ete optimisee de maniere a obtenir des precurseurs de catalyseurs purs et de grande homogeneite. Pour cela, la methode des resines, dont les parametres cles ont ete etudies, s'est averee particulierement efficace. Les caracterisations par differentes techniques (drx, ir-tf, meb, met, magnetisme, mossbauer) en complement des tests catalytiques, ont montre que la grande dispersion initiale du metal actif (ni) dans la structure, ainsi que la formation de particules metalliques actives, en forte interaction avec le reseau, par une reduction partielle du systeme dans les conditions de reactions, garantissait une activite et une selectivite en gaz de synthese elevees. La formation de carbone, principale cause de desactivation des catalyseurs en reformage du methane, est fortement limitee pour les systemes a faible teneur en nickel ou presentant un alliage ni-fe. L'effet stabilisateur du fer, substituant partiel du nickel, sur le systeme lanio#3, accroit la duree de vie des catalyseurs et permet la regeneration des systemes a faible teneur en ni (x 0,4). La selection d'un systeme tres performant, lani#0#,#3fe#0#,#7o#3, resulte d'un compromis optimal entre sa reductibilite (conduisant a la formation in situ de particules metalliques actives) et sa stabilite (limitant le frittage du nickel et la formation de carbone, et permettant sa regeneration).

  • Titre traduit

    Study of the lani#xfe#(#1##x#)o#3 solid solution as a catalyst precursor for the conversion of methane into synthesis gas


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Informations

  • Détails : 276 P.
  • Annexes : 357 REF.

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