Reactivite catalytique et caracterisation de catalyseurs a base d'oxycarbure de molybdene supporte sur sic pour la reaction de deshydro-isomerisation du n-butane

par BAUDOUIN HEINRICH

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de MARC JACQUES LEDOUX.

Soutenue en 1999

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Ce travail demontre la possibilite de developper une phase oxycarbure de molybdene a partir de moo#3 depose sur du carbure de silicium de moyenne surface specifique (16% mo), par activation directe a 550c sous flux reactionnel (whsv = 2h##1, h#2/nc#4 = 9, p(eau) = 24 torr). Le principal mecanisme de desactivation a 550c est un frittage associe a une carburation progressive de la phase active, entrainant une baisse du nombre de sites actifs et une modification de leur nature physico-chimique favorisant les reactions de dehydrogenation au detriment des reactions d'isomerisation. Il est prouve que la phase oxycarbure de molybdene est active pour la dehydro-isomerisation et la deshydrogenation du n-butane a 550c et que son activite catalytique est liee a la morphologie des particules. L'influence des conditions experimentales est etudiee de maniere exhaustive et un certain nombre de consignes d'optimisation du rendement du catalyseur sont exposees. Ainsi le catalyseur doit etre active a une temperature inferieure de 50c a la temperature de travail comprise entre 550 et 565c et sous une pression partielle d'hydrogene superieure ou egale a 9 afin de favoriser la formation de la phase active et de limiter son cokage. La pression de vapeur d'eau ne peut etre inferieure a 13 torr sous peine de carburation de la phase active. De plus le catalyseur est capable de travailler avec des flux contenant une forte proportion d'isobutane (40% en volume) sans perte importante de conversion. Afin d'ameliorer la formation et la stabilisation de la phase active, l'utilisation d'un support favorisant la dispersion du moo#3, tel que l'alumine, est envisagee. Des procedures d'operation optimisees, permettant d'obtenir des performances proches des catalyseurs industriels et une distribution de produits olefiniques aisement valorisable dans les essences reformulees, sont proposees.


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  • Détails : 297 P.
  • Annexes : 91 REF.

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