Etude du mécanisme réactionnel de la réduction catalytique des oxydes d'azote par des hydrocarbures en milieu oxydant

par Emmanuel Joubert

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Jean Christophe Menezo.

Soutenue en 1999

à Poitiers .


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  • Résumé

    En milieu tres dilue, en presence de vapeur d'eau et d'oxygene, sur un catalyseur a base de platine, la reduction des oxydes d'azote en azote par le propene n'est que partielle. Elle est accompagnee de la formation de protoxyde d'azote (n 2o) dont l'impact environnemental est reconnu. Le domaine de temperature d'activite est de plus relativement etroit. Le but du travail est d'identifier les mecanismes de la reaction de facon a tenter d'en modifier la selectivite en faveur de n 2. A cette fin, les produits de reaction ont ete pieges et analyses par chromatographie couplee a un spectrometre de masse (gc-ms). La formation d'azote et de protoxyde d'azote est accompagnee de celle d'especes hydrocarbonees partiellement oxydees et pouvant renfermer un atome d'azote, decrites sous le terme c xh y(o z)(n t) : aldehydes, cetones, alcools, derives nitro, nitrites, nitrates et nitriles pour les principaux et observes par ailleurs en infra-rouge. La stabilite dans le milieu reactionnel et la reactivite vis a vis de no x de ces intermediaires ont ete mesurees. Il a ainsi ete possible, a l'appui de la litterature de retenir un certain nombre de reactions pour proposer un mecanisme de formation de n 2 et de n 2o.

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Informations

  • Détails : [12]-200-[19] p.
  • Annexes : 212 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 99/POIT/2372
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