Synthèse et modification de matériaux mésoporeux basiques pour l'éthérification sélective du glycérol

par Jean-Marc Clacens

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Joël Barrault.

Soutenue en 1999

à Poitiers ESIP .


  • Résumé

    Dans le cadre general de la valorisation par voie chimique des agroressources et plus particulierement du glycerol, nous avons etudie la reaction d'etherification selective du glycerol. Ainsi, l'objectif de ce travail est la synthese directe et selective, a partir du glycerol et en l'absence de solvant, d'une coupe de polyglycerols de faible degre de polymerisation (di- + triglycerol), en presence de catalyseurs solides mesoporeux. La partie essentielle de cette etude a consiste en la synthese et la modification, par differentes techniques, de catalyseurs mesoporeux afin de les rendre actifs, selectifs et stables pour la reaction choisie. Les resultats catalytiques obtenus montrent que la technique d'impregnation conduit aux activites les plus importantes, ce qui est d'ailleurs a correler a une incorporation plus importante d'espece active ; la technique de greffage conduit egalement a des catalyseurs d'activite relative significative compte tenu du faible nombre de sites actifs crees. Concernant la selectivite de ces catalyseurs mesoporeux modifies, les techniques d'impregnation et de greffage donnent les meilleures selectivites en la coupe (di- + tri-) glycerol. La reutilisation des catalyseurs impregnes avec du cesium n'engendre pas de diminution de la selectivite de la coupe (di- + tri-) glycerol. En presence de lanthane ou de magnesium la deshydratation du glycerol en acroleine est tres importante alors que ce produit indesirable est minimise lorsque le catalyseur contient du cesium. En outre, par rapport aux catalyseurs homogenes, les catalyseurs mesoporeux impregnes engendrent egalement une chemioselectivite differente vis a vis des isomeres de diglycerol non cyclique formes. En ce qui concerne la stabilite des catalyseurs mesoporeux modifies, les resultats les plus demonstratifs sont obtenus avec les solides greffes qui conservent leur structure et leur surface specifique apres modification, contrairement aux catalyseurs impregnes.


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Informations

  • Détails : [8], 139 p
  • Annexes : 144 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 99/POIT/2341
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