Etude de la mobilité et du stockage de l'oxygène par échange isotopique 18 O/16 O sur des catalyseurs de postcombustion à base d'oxydes de terres rares

par Yannick Madier

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Daniel Duprez.

Soutenue en 1999

à Poitiers .


  • Résumé

    L'etude porte sur le stockage et la mobilite de l'oxygene sur des catalyseurs monometalliques (rh, pt et pd) impregnes sur oxydes mixtes ce xzr ( 1 - x )o 2. Ces materiaux sont destines a une application en post-combustion automobile (catalyse trois voies). Les oxydes mixtes ce xzr ( 1 - x )o 2, de structure cubique pour des teneurs en cerium superieures a 50% et de structure tetragonale pour des teneurs inferieures a 50%, possedent une bonne stabilite thermique. Ils presentent egalement en l'absence de metal d'importantes capacites de stockage en oxygene (osc). Un optimum est observe pour une teneur en cerium comprise entre 0,6 et 0,8. Une etude de l'adsorption de l'oxygene par ir-tf a permis de mettre en evidence l'implication d'especes diatomiques oxygenees de surface, les superoxydes, dans le processus de stockage. Ainsi, la population de ces especes est plus elevee sur oxydes mixtes que sur cerine. L'impregnation d'un metal noble sur ces oxydes mixtes ce xzr ( 1 - x )o 2 entraine non seulement une exaltation de la capacite de stockage de l'oxygene mais egalement une augmentation de la reductibilite de ces materiaux. Parmi les trois metaux etudies, le palladium est celui qui permet de maintenir un stockage de l'oxygene eleve meme apres vieillissement des catalyseurs. Enfin, la mobilite de l'oxygene a la surface des catalyseurs rh/ce xzr ( 1 - x )o 2 a ete mesuree par echange isotopique 1 8o/ 1 6o dans un domaine de temperature pour lequel l'etape limitante est la migration superficielle de l'oxygene. Ainsi a 300\c, la mobilite a la surface de l'oxyde mixte ce 0 , 1 5zr 0 , 8 5o 2 est legerement plus elevee que sur ceo 2 et bien plus encore que sur zro 2.


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  • Détails : 232 p
  • Annexes : 132 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 99/POIT/2331
  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
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