Identification des mécanismes d'altération du verre R7T7 en milieu silico-phosphate

par Arnaud Gauthier

Thèse de doctorat en Matériaux, minéraux

Sous la direction de Jean-Hugues Thomassin.

Soutenue en 1999

à Poitiers ESIP .


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  • Résumé

    Ce travail represente une contribution a l'etude des parametres regissant les processus d'alteration du verre nucleaire r7t7. Deux grands axes de recherche ont ete abordes et developpes : une etude de l'alteration du verre r7t7 dans differents milieux silico-phosphates, et un suivi de la retention d'elements toxiques sur des materiaux elabores dans le cadre de ce travail de these. Les tests d'alteration menes a differents rapports s/v ne font pas ressortir d'effets positifs de la presence du phosphore sur l'alteration du verre. En presence de phosphate et/ou de silice, les cinetiques de dissolution sont en effet toujours superieures a celles observees en eau pure. Par ailleurs, des essais ont ete menes dans le but de suivre une cinetique de dissolution en continu. A cette fin, un protocole nouveau a ete developpe afin de coupler une cellule de lixiviation a une analyse icp-ms. Il a ainsi ete possible de mettre en evidence une retention de certains elements toxiques (la, ce, nd) lors des premiers stades de l'alteration. Le second axe de la these avait pour objet l'etude de la retention d'elements toxiques sur des materiaux poreux de nature siliceuse, phosphatee ou silico-phosphatee. Le choix des materiaux s'est porte sur des zeolites et des apatites du fait de leurs affinites avec certains elements polluants (cesium, lanthanides). L'elaboration de ces phases minerales a ete realisee a partir de l'alteration de matrices vitreuses dans des conditions proches de celles supposees presentes lors d'un stockage (temperature,). Les resultats obtenus montrent le developpement de zeolites ou d'apatites a la surface des matrices vitreuses. Des tests d'incorporation en cs, la et sr ont ete realises simultanement a la croissance des phases minerales. Les analyses realisees montrent une diminution consequente des concentrations en ces elements dans la solution. L'etude sur la fraction solide fait apparaitre la presence, au sein des cristaux, de lanthane, de strontium et de cesium.

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  • Détails : 270 f
  • Annexes : 179 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Institut des sciences de la Terre d'Orléans.
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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
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  • Cote : TS 99/POIT/2266
  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
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