Le phosphate - diphosphate de thorium : matrice pour le conditionnement des dechets radioactifs : - immobilisation de radionucleides - comportement sous irradiation

par ERWAN PICHOT

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de VLADIMIR BRANDEL.

Soutenue en 1999

à PARIS 11, ORSAY .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    L'objectif de ce travail etait de developper selon le concept de decontamination - immobilisation, une matrice permettant de simplifier la gestion de certains effluents radioactifs. De facon a beneficier de la tres bonne resistance a la corrosion en phase aqueuse deja reconnue pour le phosphate - diphosphate de thorium (pdt), ce concept est axe sur la synthese d'un precurseur qui sera transforme en pdt par un traitement thermique approprie. Ce compose est identifie comme etant un phosphate - hydrogenophosphate de thorium (phpt) de formule th 2(po 4) 2(hpo 4), n h 2o avec n compris entre 3 et 7. Une interpretation selon le modele des echangeurs d'ions des resultats de fixation du cesium, du strontium et de l'americium sur le phpt nous a permis de determiner les valeurs des constantes de selectivite pour chacun des ions etudies et de montrer que seul l'ion libre en solution se fixait sur ce solide. Dans l'optique d'un stockage a long terme de radionucleides dans le pdt, il nous a paru necessaire d'obtenir des informations sur son comportement sous irradiation afin de pouvoir evaluer les eventuelles modifications structurelles induites par l'irradiation. Pour cela, nous avons etudie successivement les effets induits par irradiation puis ceux induits par l'implantation d'ions. La correlation entre une etude par thermoluminescence et une etude par resonance paramagnetique electronique du pdt irradie a 1,5 mgy permet de montrer, a temperature ambiante, la presence de trois radicaux du type po 3 2 et d'un radical du type poo_. Nous avons montre que l'implantation d'ions d'or d'energie de quelques mev modifiait de facon significative les proprietes chimiques et cristallographiques des echantillons de pdt. Ainsi, nous avons mis en evidence la formation d'un creux que l'on propose d'associer a une decomposition thermique du pdt le long de la trace de l'ion primaire. De plus, nous avons determine que la valeur limite d'amorphisation etait comprise entre 0,1 et 0,4 dpa.


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Informations

  • Détails : 174 p.
  • Annexes : 142 ref.

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-014201
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