Etude de la speciation du #6#0co dans les effluents de l'usine de retraitement de combustibles irradies de la hague et de son devenir apres rejet dans les eaux de la manche

par JEAN-MICHEL GAUDAIRE

Thèse de doctorat en Sciences appliquées. Terre, océan, espace

Sous la direction de Michel Genet.

Soutenue en 1999

à Paris 11 .

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  • Résumé

    Le radionucleide #6#0co, present dans l'environnement du nord cotentin, est principalement issu des rejets radioactifs de l'usine de retraitement de combustibles irradies de la hague (les rejets en #6#0co de la centrale nucleaire de flamanville sont negligeables). Les concentrations actuelles dans les eaux (non filtrees a 0,45 m) sont, a la station d'observation de goury, proches, voire en dessous, de la limite de detection : soit environ 0,2 mbq. L##1 (a titre de comparaison, le #4#0k represente 12 000 mbq. L##1). La speciation actuelle du cobalt depend du type d'effluent considere : dans les effluents a (dits actifs), le cobalt est sous la forme de complexe trivalent stable ; dans les effluents v (dits a verifier), le cobalt est sous la forme de particules (taille superieure a 0,45 m) et sous deux especes solubles : l'ion libre co#2#+ et des complexes stables (peu dissocies a ph 3) ; les particules representent (47 11)% de l'activite rejetee en #6#0co ; ce sont des hydroxydes metalliques (principalement de fer). L'evolution, au cours du temps, des procedes d'epuration des effluents (ste) et du retraitement des combustibles n'a pas affecte la speciation du #6#0co. Ainsi, depuis la mise en service de l'usine de la hague en 1966, les formes chimiques deversees en mer ont evolue parallelement au type d'effluent rejete. Notons que, depuis 1994, le cobalt est principalement rejete sous forme particulaire dans les eaux de la manche ; les effluents v representant plus de 85% de l'activite rejetee en #6#0co. La dilution instantanee impliquant une variation du ph, du potentiel d'oxydo-reduction, de la force ionique, un gradient de salinite joue un role secondaire sur l'evolution des formes chimiques du #6#0co. Neanmoins, lors du rejet des effluents v, les constituants majeurs de l'eau de mer (mg#2#+ et ca#2#+) subissent une precipitation. Ce phenomene s'accompagne de la coprecipitation de l'ion libre et des particules du cobalt (les complexes ne sont pas affectes) induisant une augmentation des teneurs en #6#0co dans la phase particulaire. La comportement du cobalt dans les eaux de la manche est different de celui d'elements conservatifs tels que l'antimoine. Le cobalt ionique et les particules ont une dispersion limitee : les sediments proches du point de rejet sont fortement marques. Le cobalt ionique a un coefficient de distribution particulaire/dissous tres eleve ; l'adsorption depend, toutefois, de la teneur des matieres en suspension (ainsi que du temps de residence dans l'eau ou de la circulation des masses d'eau). Ce stock sedimentaire peut induire une source secondaire d'activite. Le pouvoir de complexation de l'eau de la manche filtree est tres faible (au contraire des fleuves telle la seine contenant de fortes teneurs en matiere organique) : aucune complexation du cobalt divalent apres un an en eau de mer. Enfin, bien que la reactivite des complexes avec les hydroxydes metalliques et les sediments soit negligeable (le coefficient de distribution est faible), les activites trop faibles de la phase dissoute et le faible pourcentage des complexes (issus principalement des effluents a) ne permettent pas de demontrer que la mobilite et la dispersion de cette espece loin du point de rejet soient significativement augmentees ; toutefois, a forte dilution en eau de mer, 99% des complexes disparaissent (se dissocient vers la forme ionique divalente, plus reactive avec les particules sedimentaires) entre 9 et 44 mois.

  • Titre traduit

    Study of the #6#0co speciation in the aqueous radioactive waste of the la hague nuclear reprocessing plant ; environmental behaviour after discharges in the waters of the channel


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Informations

  • Détails : 170 P.
  • Annexes : 64 REF.

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