Etude de la photodegradation tropospherique de quelques hap en phases gazeuse et particulaire. Determination des taux de disparition, des produits de reaction et des mecanismes

par CLAIRE BRUSSOL

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace. Sciences et techniques

Sous la direction de Patrick Carlier.

Soutenue en 1999

à Paris 7 .

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  • Résumé

    Les processus de degradation des hydrocarbures aromatiques polycycliques (haps) dans l'atmosphere sont aujourd'hui encore tres mal connus. Cette these etudie la photodegradation diurne de trois haps (le naphtalene, le phenanthrene et le pyrene) en phases gazeuse et particulaire. A partir d'experiences realisees dans des chambres de simulation en presence d'especes nitrees, nous avons essaye de determiner les principales especes reactives, les produits et les mecanismes de reaction des haps dans la troposphere. Les experiences en phase gazeuse ont ete menees sous irradiation solaire en presence de nox, tandis que celles en phase particulaire l'ont ete sous lumiere artificielle en presence de h 2o, de no 2 et des haps adsorbes sur du gel de silice. Les resultats indiquent une predominance de la degradation du naphtalene et du phenanthrene avec le radical oh en phase gazeuse comme en phase adsorbee. Les processus de photolyse sont minoritaires. Plusieurs produits de reaction, parfois differents d'une phase a l'autre, ont ete identifies. Ainsi, bien que les composes oxygenes, tels que les carbonyles, constituent dans les deux phases les principaux produits formes, les produits nitres sont produits en plus grande quantite en phase adsorbee. Ce travail indique egalement une variation des produits de reaction suivant les concentrations de nox. Ces resultats ont ete obtenus dans des conditions experimentales precises, mettant necessairement en jeux des phenomenes moins complexes que dans les conditions atmospheriques reelles. En consequence, des experiences complementaires seront necessaires pour valider les resultats obtenus sur le comportement des haps. Toutefois, un des resultats fondamentaux mis en evidence dans cette these, a savoir le role important voire essentiel que pourrait jouer le radical oh sur la degradation des haps en phase gazeuse comme en phase particulaire, peut tres certainement etre transpose aux conditions atmospheriques reelles.


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Informations

  • Détails : 199 p.
  • Annexes : 212 ref.

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