Oxydes d'etain et catalyseurs pd/sno 2 : preparation, caracterisation et activite catalytique en deno x

par DANIELA POPESCU AMALRIC

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de FRANCOIS BOZON VERDURAZ.

Soutenue en 1999

à Paris 6 .

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  • Résumé

    Des nanoparticules de dioxyde d'etain (1-3 nm) sont preparees soit par attaque nitrique d'etain metallique, soit par precipitation de sncl 4 par l'hydrazine, methode originale qui engendre un oxyde colloidal. Celui-ci presente une surface specifique de 260 m 2/g, un volume poreux de 0,44 cm 3/g, et une excellente stabilite thermique (surface de 230 m 2/g apres calcination a 500\c). L'effet quantique de taille est responsable de l'augmentation de la largeur de la bande interdite de 3,65 ev a 3,80 ev pour l'oxyde colloidal. La reduction partielle de l'oxyde, par l'hydrazine en conditions douces ou par traitement thermique sous vide, conduit a l'apparition des defauts identifies par des etudes spectroscopiques (uv-visible et rpe) et par des mesures de conductivite electrique ; ces defauts sont attribues a des cations sn 2 +, sn 3 + et a des lacunes d'oxygene. Des especes carbonyles fixes sur les cations sn 4 + et sn 2 + sont pour la premiere fois mises en evidence sur le dioxyde d'etain. Les catalyseurs pd/sno 2 sont prepares d'une part par greffage d'un complexe moleculaire d'autre part par des methodes directes originales electroless et photodeposition. Les spectroscopies uv-visible et ir montrent que co reduit les petites particules de pdo en palladium metallique des la temperature ambiante et les especes carbonyles pd 0 (co) n et pd 2 + (co) sont clairement identifiees. La fraction metallique exposee des catalyseurs est evaluee a partir de mesures d'absorbance des especes co liees au metal. Ainsi pour les catalyseurs prepares par greffage, des valeurs comprises entre 32% et 50% sont obtenues. Ces catalyseurs presentent d'excellentes performances dans des reactions deno x modeles. Des conversions elevees (96% de co, et 100% de no) sont obtenues a 180\c avec les catalyseurs prepares par greffage. Sno 2 seul possede aussi une bonne activite catalytique (95% conversion de co et 65% de no) mais a une temperature beaucoup plus elevee (400\c).


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Informations

  • Détails : 237 p.
  • Annexes : 315 ref.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1999
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