Contribution a la caracterisation de l'ecart a l'idealite des solutions concentrees d'electrolytes : application aux cas des nitrates de plutonium et uranium (iv)

par NICOLAS CHARRIN

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Claude Poitrenaud.

Soutenue en 1999

à Paris 6 .

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  • Résumé

    L'objectif de ce travail est d'etablir une base de donnees binaires, se rapportant aux coefficients d'activite des nitrates de plutonium et uranium (iv), qui permettra de rendre compte beaucoup plus scrupuleusement des effets de milieu dans les operations d'extraction liquide-liquide mises en jeu dans le retraitement des combustibles irradies. Le premier chapitre s'attache a etablir la problematique d'acquisition des donnees binaires d'actinides au degre d'oxydation (iv) qui est liee a deux caracteristiques de ce type d'electrolyte : ses proprietes radioactives, et ses proprietes physico-chimiques. Ces dernieres nous amenent a definir la notion de donnees binaires fictives et a adopter une approche basee sur le concept thermodynamique des solutions simples, sur la mesure d'activite d'eau de melanges ternaires ou quaternaires de l'actinide, en milieu nitrique et sur les donnees binaires de l'acide nitrique. Le deuxieme chapitre a pour objet de proposer des donnees binaires fiabilisees relatives a l'acide nitrique. La validation de la methode d'acquisition des donnees binaires fictives proposee est entreprise. L'electrolyte test est le nitrate de thorium (iv). Les resultats tres encourageants ont decide de la poursuite du travail de recherche dans cette voie. Le troisieme chapitre repose sur l'acquisition experimentale des donnees binaires des nitrates de plutonium et uranium (iv). Il souligne l'importance accordee a la preparation des melanges etudies dont les caracteristiques, a savoir des concentrations en actinide tres elevees et des faibles acidites, en font des solutions atypiques et sans equivalent references. Le dernier chapitre decrit l'exploitation qui a ete faite des donnees binaires ainsi etablies. Les parametres caracteristiques de pu(no 3) 4 et u(no 3) 4 des modeles de pitzer et de l'interaction specifique ont ete evalues. Puis, l'application du concept des solutions simples au calcul de la masse volumique de melanges quaternaires du type pu(no 3) 4 / uo 2(no 3) 2 / hno 3 / h 2o a ete proposee.

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Informations

  • Détails : 155 p.
  • Annexes : 103 ref.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1999
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