Etude experimentale et modelisation de la reduction des oxydes d'azote par recombustion au gaz naturel

par FRANCK LECONTE

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de Michel Cathonnet.

Soutenue en 1999

à Orléans .

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  • Résumé

    Le recombustion de no par le gaz naturel est un procede de denitrification des fumees qui peut etre adapte a de nombreuses installations thermiques existantes (fours verriers, chaudieres, incinerateurs d'ordures menageres). Elle reduit de 60-70% les emissions de polluants azotes et permet ainsi aux industriels de s'adapter aux normes environnementales de plus en plus contraignantes. La mise en uvre de cette technologie necessite de connaitre precisement les processus reactionnels qui regissent la reduction effective de no en n 2. Dans cette optique, nous avons etudie les interactions entre no et les radicaux hydrocarbones afin de valider un mecanisme cinetique detaille dans un large domaine de conditions experimentales. Des experiences, realisees en reacteur auto-agite par jets gazeux, ont permis l'etude de la reduction de no par un melange methane/ethane (10 : 1) a des temperatures inferieures a 1450 k, pour des richesses comprises entre 0,75 et 2,62. Nous avons aussi stabilise des flammes premelangees riches de methane afin d'etudier la reduction de no a haute temperature. Des experiences complementaires concernant l'oxydation de hcn et la recombustion de no par l'acetylene, l'ethylene et l'ethane ont egalement permis de mieux comprendre l'ensemble du schema reactionnel. La modelisation montre que les radicaux hcco et ch 2 sont responsables de la rupture de la liaison n=0 et de la formation intermediaire de hcn dont l'oxydation par l'oxygene atomique genere des radicaux nh i. Ces especes aminees agissent comme un reducteur sur no et conduisent a la formation de n 2. Elles peuvent cependant s'oxyder et recycler no ce qui limite l'efficacite du procede, d'ou l'importance capitale de la richesse du milieu. Globalement, un accord satisfaisant est obtenu entre nos resultats experimentaux et les simulations realisees avec le modele publie par glarborg et al. (1998) tandis que le mecanisme gri-mech3. 0 (1999) ne reproduit que moyennement l'ensemble de nos observations experimentales.

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Informations

  • Détails : 313 p.
  • Annexes : 126 ref.

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  • Bibliothèque : Université d'Orléans. Service commun de la documentation.Section Sciences.
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