Analyse de l'homogénéité du combustible nucléaire MOX par Spectrométrie d'Emission optique sur Plasma Induit par Laser (SEPIL)

par Vincent Detalle

Thèse de doctorat en Sciences. Sciences et stratégies analytiques

Sous la direction de Jean-Michel Mermet.

Soutenue en 1999

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) .

Le jury était composé de Jean-Michel Mermet.


  • Résumé

    Le plutonium de retraitement entre dans la composition du combustible mox (melange d'oxyde, compose de poudre de puo 2 et d'uo 2), qui est aujourd'hui utilise dans un certain nombre de reacteurs nucleaires a eau pressurisee. Le procede de fabrication de ce combustible (procede mimas) se compose de plusieurs etapes dont certaines necessitent un controle analytique rigoureux. Il est notamment necessaire de verifier l'homogeneite de la distribution spatiale en uranium et plutonium des pastilles crues et frittees pour s'assurer qu'il n'existe pas de zones trop riches en plutonium. De tels enrichissement sont en effet susceptibles d'entrainer la fragilisation des pastilles lors de leur irradiation dans le reacteur et pose des problemes de dissolution lors du retraitement du combustible use. Un tel controle d'homogeneite necessite une technique de mesure presentant des performances analytiques adaptees et dont la mise en uvre est compatible avec les exigences d'un controle de procede industriel. L'etude avait pour but d'evaluer le potentiel de la spectrometrie d'emission optique sur plasma induit par laser, pour cette application. La premiere phase des travaux a permis d'acquerir les donnees de bases necessaires a l'optimisation des parametres experimentaux. Elle a abouti a demontrer la faisabilite de l'ablation de pastilles frittees par un faisceau laser uv focalise sur 7 m. Dans une seconde phase, les performances analytiques ont ete evaluees en comparant des cartographies realisees sur pastilles (uo2-ceo2) simulant le combustible mox, a celle obtenue avec une technique de reference en matiere de microanalyse ; la microsonde electronique. Les resultats obtenus avec un premier prototype experimental montrent une reproductibilite de la technique situee autour de 5% au tir a tir avec une resolution laterale de 7m. La validation analytique de la technique etant acquise, un nouveau montage a ete realise afin d'ameliorer la resolution laterale. Le developpement instrumental a porte d'une part sur le dispositif optique de focalisation du faisceau laser et d'autre part sur le dispositif de deplacement d'echantillon et sur le mode de collection du rayonnement du plasma induit par laser. Les resultats obtenus avec le dispositif mis au point montrent qu'il est possible de realiser des crateres de 3 m de maniere controlee, avec une irradiance laser permettant de produire un plasma exploitable analytiquement. Des cartographies ont ete realisees d'une part sur un alliage al-cu, et d'autre part sur mox simule, pour evaluer le potentiel analytique du montage a ce niveau de resolution. L'etude conclut a la possibilite de realisation de cartographies elementaires par spectrometrie d'emission optique sur plasma produit par laser a pression atmospherique avec une resolution laterale de 3 m et une cadence d'acquisition de 20 hz, environ 400 fois plus rapide que celle des techniques de microanalyse existantes. Ces performances, associees a la facilite de nuclearisation qui caracterise les techniques de spectrometrie optique, demontrent que la methode developpee est bien adaptee au controle de fabrication du combustible mox.


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  • Détails : 1 vol. (218 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 213-218

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