Hydrogénation catalytique d'aldonolactones

par Lionel Fabre

Thèse de doctorat en Sciences. Catalyse

Sous la direction de Pierre Gallezot.

Soutenue en 1999

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Pierre Gallezot.


  • Résumé

    L'hydrogenation catalytique de trois aldonolactones d'origine industrielle en c6, c5 et c4 a ete realisee sur un catalyseur commercial 5% ru/c et sur des catalyseurs prepares au laboratoire. A 100\c, sous 100 bar d'hydrogene, en presence du catalyseur commercial, les trois aldonolactones en solution aqueuse a 20% de matiere seche sont converties en polyol correspondant. Nous avons montre que plus la chaine carbonee du reactif est longue, meilleure sont l'activite et la selectivite de la reaction. Un schema cinetique formel est propose pour la reaction globale d'hydrogenation de l'acide arabinonique et de ses lactones (c5). Une etude cinetique complete pour les substrats en c6 et c5 a ete realisee sur le catalyseur commercial et les donnees cinetiques sont interpretees par le modele d'horiuty-polaniy avec comme reaction determinante, l'addition du deuxieme atome d'hydrogene adsorbe sur la surface du catalyseur. Differents systemes catalytiques monometalliques et bimetalliques ont ete etudies pour l'hydrogenation de l'acide arabinonique et de ses lactones. Le ruthenium s'est revele etre le metal le plus actif et le plus selectif pour la reaction. De plus, les performances de ce catalyseur sont ameliorees si celui-ci possede de petites tailles de particules (1 a 2 nm) obtenues par echange cationique. L'ajout d'un second metal comme l'etain permet egalement d'ameliorer les performances du catalyseur commercial. L'ensemble des catalyseurs monometalliques et bimetalliques a base de ruthenium se sont montres stables dans nos conditions operatoires. L'ajout d'anthraquinone-2 sulfonate de sodium, a raison de 2000 ppm par rapport aux reactifs secs, permet d'ameliorer la selectivite de la reaction en arabitol. Nous avons montre que ce promoteur est actif apres plusieurs recyclages, qu'il reste adsorbe sur le catalyseur et est recycle avec celui-ci.


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Informations

  • Détails : 1 vol. (254 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 231-234

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
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