Etude electrochimique de catalyseurs a base de platine utilisables en pile a combustible

par MAHMOUD SROUR

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de René Faure et de Robert Durand.

Soutenue en 1999

à l'INP GRENOBLE .

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  • Résumé

    Ce travail concerne principalement deux problemes majeurs de catalyse electrochimique dans les piles a combustible a membrane : la lenteur de la cinetique de reduction de l'oxygene et l'empoisonnemnet des anodes a hydrogene en presence de traces de monoxyde de carbone. La reduction de l'oxygene a d'abord ete etudiee sur platine pur pour demontrer que l'effet de taille des particules (diminution de l'activite specifique pour les petites nanoparticules) est accru par l'adsorption des anions et qu'il n'y a plus d'optimum d'activite massique dans le cas du nafion (ou de l'acide perchlorique) comme electrolyte. La reduction de l'oxygene est ensuite etudiee sur des alliages de platine, en particulier alliages platine-cobalt : sur les alliages massifs dont la composition superficielle est connue, la cinetique est nettement plus rapide que sur platine pur ; des resultats similaires sont obtenus avec des nanoparticules d'alliages, pour lesquelles des effets de taille et d'anion doivent etre aussi pris en consideration. Pour trouver des catalyseurs d'oxydation de l'hydrogene moins sensibles au co que le platine pur, la surface duquel est completement bloquee par co adsorbe, divers alliages, en particulier platine-ruthenium, ont ete testes, mais de bonnes performances supposent l'emploi d'alliages (pt + metal oxydable) ou de composites (pt + oxyde metallique), dans lequel le second metal peut ceder de l'oxygene au co adsorbe sur le platine : des composites pt+wo x et pt+moo y ont ete prepares et testes. Enfin le probleme de l'insertion electrochimique de l'hydrogene dans le palladium et les alliages platine-palladium a ete etudie, dans le cas de changement de phase -, par saut de potentiel et modelisation.

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Informations

  • Détails : 240 p.
  • Annexes : 240 ref.

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