Etude de l'incorporation d'hci et d'hbr dans la glace par spectroscopies ir et exafs. Applications atmospheriques

par IRENE XUEREF

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace

Sous la direction de Florent Dominé.

Soutenue en 1999

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Ce travail a pour but de participer a la comprehension de l'impact de la glace sur la chimie atmospherique. La glace est largement presente dans l'atmosphere sous forme de nuages ainsi qu'au sol. Lors de sa formation dans l'atmosphere, elle peut incorporer des gaz traces soit par co-condensation de gaz et de vapeur d'eau, soit par solidification rapide de gouttelettes surfondues dans lesquelles les gaz sont dissous (givrage). Dans ce travail, nous avons etudie l'incorporation de gaz traces lors des deux mecanismes de formation de la glace atmospherique. Nous avons developpe un dispositif de spectroscopie infrarouge qui nous a permis d'etudier les interactions entre hcl et la glace lors de la co-condensation de vapeur d'eau et d'hcl gazeux a 190 k. Nos resultats semblent montrer qu'hcl est incorpore de facon homogene dans la glace par un processus de solvatation ionique conduisant a la formation de solides composes d'ions h xo y +, d'ions cl et de molecules d'eau. Ce processus entraine une deformation du reseau cristallin de la glace. Nos resultats suggerent ainsi que la glace de la stratosphere polaire n'est peut-etre pas parfaitement cristalline et qu'elle pourrait etre constituee de nombreux defauts de volume et de surface. Ces defauts pourraient jouer un role non negligeable dans la reactivite de la glace dans les reactions heterogenes conduisant a la destruction de l'ozone stratospherique polaire. Nous avons aussi etudie l'environnement local d'hbr dans la glace formee par givrage de solutions aqueuses d'hbr surfondues par exafs. Nos resultats sont preliminaires et suggerent qu'a environ 20\c, une part importante d'hbr degaze et que le reste semble etre incorpore de facon homogene dans la glace sous forme d'une solution solide sursaturee. Dans le manteau neigeux, la diffusion d'hbr dans la glace serait donc trop lente pour que cette espece degaze : le devenir d'hbr serait plutot controle par les cycles de fonte/regel se produisant lors du metamorphisme de la neige.


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Informations

  • Détails : 305 p.
  • Annexes : 336 ref.

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