Cinétique et dépendance en température des réactions neutre-neutre dans le gaz interstellaire froid

par Alexandre Faure

Thèse de doctorat en Astrophysique

Sous la direction de Pierre Valiron.

Soutenue en 1999

à l'Université Joseph Fourier (Grenoble) .


  • Résumé

    La physico-chimie du gaz interstellaire froid est caracterisee par l'extreme rarete des associations ternaires, et par la faible energie cinetique disponible lors collisions. Dans ce contexte, les reactions entre especes neutres sont en general tres peu efficaces, car gelees par d'importantes barrieres d'activation. Depuis 1992, cependant, l'experience cresu montre que de nombreuses reactions neutre-neutre impliquant des radicaux tels que cn ou oh sont extremement rapides a basse temperature, et ralentissent anormalement a plus haute temperature. Outre leurs consequences sur les modeles de chimie interstellaire, ces resultats remettent en cause l'utilisation des theories de capture a longue-portee, incapables de rendre compte de la forte decroissance des constantes de vitesses avec l'elevation de la temperature. L'objectif de cette these est d'examiner l'influence des effets a courte et moyenne-portee sur la cinetique du systeme representatif cn + nh 3, et de degager un mecanisme generique permettant de reproduire la dependance mesuree a la temperature. Nous montrons, a partir de calculs de chimie quantique ab initio, que la reactivite inhabituelle de ce systeme ne provient pas d'une particularite de l'interaction radical-molecule a moyenne portee, mais vraisemblablement d'effets dynamiques a plus courte-portee. Nous mettons en evidence, a l'aide de trajectoires quasi-classiques, l'influence de l'excitation rotationnelle sur le processus de capture, et nous presentons un modele de selectivite angulaire permettant de reproduire quantitativement les mesures cresu. Nous illustrons enfin, dans le cadre d'une etude triatomique simple, le role joue par les forces a courte-portee, et nous confirmons l'importance des effets lies a l'etat rotationnel des reactifs. Nos resultats soulignent ainsi la necessite de considerer en detail le couplage entre le mecanisme de capture et l'evolution consecutive du complexe de reaction.


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Cette thèse a donné lieu à une publication en 2012 par [CCSD] à Villeurbanne

Cinétique et dépendance en température des réactions neutre-neutre dans le gaz interstellaire froid

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  • Détails : 1 vol. (186 p.)
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