Role de la distribution des compositions cationiques sur l'aptitude a la dissolution des combustibles mox caracterisation de la distribution par diffraction des rayons x sur poudre

par PATRICE BUISSON

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de MICHEL PERNET.

Soutenue en 1999

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    L'oxyde mixte d'uranium et de plutonium, elabore selon le procede mimas, presente une microstructure particuliere type composite uo 2 (u 1 - ypu y)o 2. Cette microstructure, caracterisee par une repartition en volume du plutonium, presente a la fois des zones riches en uranium (agglomerats de la matrice) et des zones riches en plutonium (amas de melange mere). Cette distribution de compositions cationiques peut influer fortement sur la mise en solution nitrique du materiau. Pour determiner cette distribution, une methode originale de decomposition des profils de raies de diffraction des rayons x est developpee. La validation de la methode est effectuee en confrontant les distributions obtenues a celles obtenues par d'autres techniques de caracterisation comme la microsonde electronique. La decomposition d'un profil de raies en 19 pics elementaires, correspondant chacun a une composition cationique, est realisee et autorise une resolution d'environ 2% en plutonium. Cette methode de determination de la distribution de compositions cationiques est appliquee sur differents types de materiaux modeles concus et elabores pour etudier l'influence des parametres de composition chimique et de microstructure sur la mise en solution nitrique. Les differents parametres etudies sont la taille des amas plutoniferes, la presence de filaments, la teneur moyenne en plutonium du melange mere et la teneur moyenne en plutonium de la pastille. La correlation de ces parametres sur la cinetique de mise en solution est faite et montre, dans les conditions du test de dissolution, l'importance de la microstructure et particulierement de la taille des amas riches en plutonium.

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Informations

  • Détails : 208 p.
  • Annexes : 150 ref.

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