Etude de la photoluminescence du silicium nanocristallin : Application astrophysique à l'émission rouge étendue

par Gilles Ledoux

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et surfaces

Sous la direction de Jacques Joseph.

Soutenue en 1999

à l'Ecully, Ecole centrale de Lyon .


  • Résumé

    Depuis bientôt vingt ans, les astronomes cherchent à expliquer une signature spectrale située à la limite entre le visible et l'infrarouge, et détectée dans les nuages de poussières interstellaires et circumstellaires. Cette bande appelée Emission Rouge Etendue ou ERE est attribuée à la photoluminescence (PL) d'une composante du milieu interstellaire. Encore faut-il trouver un matériau compatible avec les abondances universelles et présentant cette photoluminescence. Pour ce faire nous avons monté une expérience destinée à mesurer les spectres de photoluminescence et surtout les rendements externes absolus et le comportement temporel de cette PL. Grâce à celle-ci nous avons pu caractériser un grand nombre de matériau à base de carbone et de silicium et un candidat très prometteur est apparu : des nanocristaux de silicium. Ces nanocristaux sont fabriqués par pyrolyse laser de Silane dans un réacteur en flux puis déposés à basse énergie après une sélection mécanique de leurs vitesses. Différents paramètres influençant la PL ont été étudiés comme par exemple la taille moyenne des particules, (sur la gamme ~2. 5-7nm), la dispersion de leurs distributions de taille, la température et la quantité d'énergie incidente. Ces mesures montrent que la PL de tels nanocristaux suit très bien le modèle du confinement quantique. Leurs rendements de PL externe sont très élevés (jusqu'à 18%). De plus grâce à une étude poussée, par microscopie à force atomique (AFM), de la distribution de taille nous avons pu montrer que les rendements intrinsèques de ces nanocristaux peuvent atteindre près de 100%. Tous ces résultats ont permis de développer un modèle théorique simple de la PL des nanocristaux de silicium. Ces résultats ont été appliqués à l'interprétation physico-chimique de la spectroscopie de l'ERE. Nous avons pu démontrer que toutes les caractéristiques observées de l'ERE (position du pic, largeur et intensité) ainsi que leurs variations d'un objet à l'autre ou dans un même objet peuvent être bien reproduites par le comportement de la PL de ces nanocristaux. Pour finir, il est montré que seulement 2% du volume des grains de poussière interstellaire doit être sous forme de nanocristaux de silicium afin d'expliquer l'Emission Rouge Etendue Ceci démontre que les effets de taille jouent un rôle essentiel pour la compréhension de ce phénomène astrophysique.

  • Titre traduit

    Photoluminescence study of nanocrystalline silicon : astrophysical application to the extended red emission.


  • Résumé

    Astronomers have discovered, in interstellar clouds, twenty years ago, a broad spectral features in the red part of the electromagnetic spectrum, called Extended Red Emission (ERE). This band is probably due to the photoluminescence (PL) of one component of the interstellar dust. But the real carrier is still unknown. For this reason we decided to build up an experiment allowing to measure the photoluminescence and particularly the yield and temporal behavior of the PL. Thanks to this experiment we have been able to characterize a large number of materials and a very promising candidate has emerged : silicon nanocrystals. These nanocrystals are synthesized by laser pyrolysis of Silane in a gas flow reactor and deposited at low energy after a mechanical velocity selection. Several parameters which can change the PL have been investigated such as the mean size of the clusters (in the range 2. 5-7nm), the dispersion of their size distribution, the temperature and the incident laser power. Measurements show that the PL of such silicon nanocrystallites follow very closely the quantum confinement model. Their apparent PL yield are extremely high (up to 18%). Besides by a close examination by atomic force microscopy (AFM) of the size distribution it is shown that the intrinsic PL yield of the nanocrystals can reach nearly 100%. All these results have allowed the development of a simple theoretical model of the PL of silicon nanocrystals. This model has been applied to the physical and chemical interpretation of the ERE spectroscopy. We have been able to show that all observed characteristics of the ERE feature (peak position, bandwidth and efficiency) together with their variations from source to source and within a given object are well reproduced by the PL behavior of these nanocrystallites. Finally it is demonstrated that only less than 2% of the interstellar dust volume needs to be in the form of nanocrystals of silicon in order to explain the Extended Red Emission. This demonstrates that size effects in interstellar grains plays a dominant role in the understanding of this astrophy sical phenomenon.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (153 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : 120 ref.

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  • Bibliothèque : Université de Limoges. ENSIL-ENSCI. Bibliothèque.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 85 LED
  • Bibliothèque : Ecole centrale de Lyon. Bibliothèque Michel Serres.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : T1814
  • Bibliothèque : Ecole centrale de Lyon. Bibliothèque Michel Serres.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : T1814 mag
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