Etude méthodologique de la diffusion de cations interagissant dans des argiles : application : mise en œuvre expérimentale et modélisation du couplage chimie-diffusion d'alcalins dans une bentonite synthétique

par Thierry Melkior

Thèse de doctorat en Chimie appliquée et génie des procédés

Sous la direction de Dominique Depeyre.


  • Résumé

    Ce travail entre dans le cadre du projet de stockage souterrain de déchets radioactifs. Il concerne l'étude de la migration de radionucléides à travers des argiles. Le phénomène de transport considéré comme majoritaire dans ces matériaux étant la diffusion, des expériences de diffusion sont menées pour caractériser le transfert de radioéléments. La durée de ces essais est particulièrement longue, lorsque les espèces considérées présentent des affinités chimiques importantes avec le matériau. Une solution alternative consiste à estimer d'une part les propriétés de diffusion à l'aide de mesures effectuées avec un traceur de l'eau (espèce non réactive), les interactions chimiques étant d'autre part déduites d'expériences réalisées en tubes à essais. Ces données sont alors utilisées pour simuler le transfert de ces éléments à l'aide d'outils numériques permettant de traiter le couplage chimie-diffusion. L'objectif de cette thèse est de tester la validité d'une telle approche, en comparant les simulations aux résultats d'expériences de diffusion réalisées avec des espèces inter agissantes. Le sujet est envisagé dans le cas du transfert de césium, lithium et sodium à travers une bentonite sodique. Les expériences de diffusion sont réalisées par la technique de la through-diffusion. La comparaison entre l'expérience et le modèle montre que la méthodologie proposée tend à sous-estimer la propagation des espèces considérées. Les écarts pourraient être dus à la présence de diffusion surfacique et à la diminution de l'accessibilité aux sites de fixation entre les suspensions d'argile en tubes à essais d'une part et les échantillons compactes d'autre part. Par ailleurs, une étude de l'influence des dispositifs expérimentaux utilisés pour réaliser les essais de diffusion sur les mesures a montré qu'ils doivent être pris en compte lors de l'interprétation des données expérimentales. Un modèle spécifique a donc été développé à l'aide du code de calcul CASTEM 2000


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Informations

  • Détails : 1 vol. (180 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : 134 ref.

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  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : TH 60365
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