Contribution à l'étude de l'insertion électrochimique du lithium dans les graphites et les carbones non graphitables

par Katia Guérin

Thèse de doctorat en Chimie - Physique

Sous la direction de SERGE FLANDROIS.

Soutenue en 1999

à Bordeaux 1 .

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  • Résumé

    L'etude porte sur les mecanismes regissant l'insertion et la desinsertion du lithium dans les materiaux carbones utilisables comme anode de generateurs rechargeables au lithium. Technologiquement, les plus interessants se revelent etre les graphites et les carbones non graphitables. L'origine des pertes irreversibles au premier cycle de charge-decharge de ces deux categories de materiau carbone est plus particulierement abordee. Le choix de graphites a forte teneur en phase rhomboedrique permet de supprimer les fortes pertes faradiques liees a l'exfoliation des plans de graphene. On montre que les defauts structuraux, delimitant les zones hexagonales des zones rhomboedriques, crees mecaniquement en meme temps que la phase rhomboedrique et detectables par spectroscopie raman sont responsables de la non-exfoliation tant pour des graphites commerciaux que pour des echantillons de graphite naturel broye. Une serie de carbones non graphitables a ete caracterisee d'un point de vue structural, textural et electrochimique. Ces materiaux possedent de bonnes performances electrochimiques, ont une faible surface specifique, une faible teneur en heteroatomes et un fort volume poreux ferme. L'influence de la porosite fermee sur les performances electrochimiques est demontree. La rmn du 7li s'est revelee etre un outil precieux dans l'identification des sites d'adsorption du lithium dans cette classe de carbones. Des essais de traitement thermique, de broyage et d'oxydation ont permis de modifier le volume poreux ferme et ont parfois considerablement ameliore les performances electrochimiques des materiaux de base. La synthese d'un nouveau carbone non graphitable, issu du precurseur polymerique poly(chlorure de vinylidene), de fort volume poreux ferme, a confirme l'importance d'une taille particuliere des pores fermes pour l'insertion irreversible et reversible du lithium. En annexe, une etude des proprietes magnetiques d'echantillons de graphite a teneur variable en phase rhomboedrique est presentee. Cette etude montre que la phase rhomboedrique est plus bidimensionnelle que la phase hexagonale et permet de determiner l'evolution thermique du facteur g de la phase rhomboedrique pure.

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