Dynamique femtoseconde des populations electroniques dans des nanoparticules d'argent

par VALERIE HALTE

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jean-Yves Bigot.

Soutenue en 1998

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Ce travail traite de la dynamique de relaxation des electrons chauds dans des nanoparticules d'argent incluses dans une matrice transparente. En utilisant des impulsions laser d'une centaine de femtosecondes, on cree des populations electroniques hors-equilibre et on etudie leur relaxation par transfert d'energie au reseau cristallin. La taille et la geometrie de ces nanoparticules donnent lieu a des non-linearites optiques importantes associees a des effets de confinement dielectrique. De plus, ce confinement du champ electromagnetique est a l'origine d'un mode collectif, appele plasmon de surface dont la position spectrale depend de l'indice de refraction de la matrice. L'argent a l'avantage, du fait de sa structure de bande, d'avoir une resonance de plasmon de surface eloignee des transitions interbandes de sorte que l'on peut mettre en evidence les proprietes dynamiques de ce mode collectif. Des mesures complementaires sur des nanoparticules de cuivre montrent des effets de populations au voisinage du niveau de fermi. Des mesures de transmission differentielle resolues temporellement, en configuration pompe-sonde degeneree, sur des nanoparticules d'argent mettent en evidence un ralentissement de la dynamique a la resonance de plasmon de surface qui n'apparait pas dans le cas des films metalliques. En configuration pompe-sonde non degeneree, les spectres de transmission differentielle ont une allure de type derivee premiere asymetrique de la raie d'absorption qu'on attribue, pour l'essentiel, a une variation de la partie reelle de la fonction dielectrique. Nous montrons egalement que la dynamique de relaxation des electrons dans ces systemes depend de la taille des nanoparticules ainsi que de la nature de la matrice hote. Dans le cas de nanoparticules de cuivre, nous mettons en evidence un retard a l'echauffement des electrons du a des effets de populations, ainsi qu'a une modification des interactions electro-electron.


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  • Détails : 141 P.
  • Annexes : 95 REF.

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