Etude du vieillissement en regime transitoire des catalyseurs trois voies pour la depollution automobile

par RENAUD ROHE

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Véronique Pitchon.

Soutenue en 1998

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Le but de ce travail a ete l'etude du comportement d'un catalyseur pt-rh/al#2o#3 et pt-rh/ceo#2al#2o#3 suivant deux types de vieillissement. L'un etant classiquement utilise en laboratoire (vt) l'autre se rapprochant des conditions reelles d'un vieillissement automobile (cv). La structure du catalyseur est analyse par differentes techniques. Le catalyseur a ete teste suivant differents processus faisant varier temperatures et composition. Tous les catalyseurs etudies ont ete prepares a l'ifp et ont ete testes sur micropilote adapte compose de deux voies similaires, qui peuvent alimenter tour a tour le reacteur recreant le fonctionnement d'un pot catalytique. Deux tests ont ete effectues permettant de mesurer l'efficacite d'un catalyseur en fonction de la temperature en fonction de sn. Deux types de vieillissements ont ete etudies : en milieux oxydant et en milieux oscillant. Les catalyseurs ont ete caracterises par des techniques physico-chimiques classiquement utilisees en catalyse. Ces techniques ont montre une difference tres nette de taille des particules entre le catalyseur vt et les catalyseurs neufs et cv et ont montre l'existence sur le catalyseur neuf de trois phases : pt, rh et pt-rh. Il a ete montre que la fenetre de trifonctionnalite se deplace avec la temperature et que la presence d'eau permet d'augmenter les conversions de co et de c3h8 en milieu reducteur. La presence de so#2 empeche toute reactions faisant intervenir l'eau en milieu reducteur et augmente l'oxydation en milieu oxydant. La presence de cerine dans le catalyseur augmente la conversion de co. Sur le catalyseur cv les conversions sont legerement diminuees alors que sur le catalyseur vt les conversions sont considerablement reduites. Ces observations ont ete confirmes par le test catalytique oscillant. Le vieillissement oxydant provoque un enorme grossissement des particules et le vieillissement oscillant cree une interaction entre les metaux.


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Informations

  • Détails : 178 P.
  • Annexes : 121 REF.

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