Reactivite de catalyseurs prepares sous irradiation micro-onde, dans les reactions de reformage des hexanes et de depollution des gaz d'echappement emis sous atmosphere oxydante

par SANDRINE RINGLER

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de François Garin.

Soutenue en 1998

à Strasbourg 1 .

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  • Résumé

    Notre etude s'est focalisee sur la comprehension du comportement catalytique de systemes pt/al#2o#3 classique et micro-onde, dans deux domaines de reactivite de la catalyse heterogene, que sont le reformage des hydrocarbures et la reduction des oxydes d'azote, en milieu oxydant. L'originalite des resultats presentes dans ce travail reside, en effet, dans l'utilisation du chauffage micro-onde, pour la preparation des catalyseurs. Nous avons montre que l'utilisation de ce mode de chauffage dans l'etape de reduction du catalyseur, conduit a la formation de solides possedant des proprietes catalytiques particulieres, superieures a celles caracterisant un catalyseur classique, prepare par le mode conventionnel de chauffage par effet joule. Cette reactivite specifique des catalyseurs micro-onde, se retrouve aussi bien dans les reactions de conversion des hexanes en milieu reducteur, que dans les reactions de reduction des oxydes d'azote, en milieu oxydant. Des etudes mecanistiques ont ete entreprises sur les catalyseurs classique et micro-onde, par l'utilisation de molecules marquees isotopiquement (#1#3c pour les reactions de reformage et #1#8o, #1#5no dans le cas des reactions de reuction des nox). Les performances catalytiques particulieres des systemes 0,2% pt/al#2o#3 micro-onde, observees dans les deux domaines de reactivite etudies, ont pu etre correlees a des effets de morphologie des agregats metalliques et de modification de structure de l'alumine : ces specificites reactionnelles resultent, en effet, d'effets combines du champ electromagnetique micro-onde, lors de la reduction sous hydrogene a 350c, sur l'alumine et sur le metal. Le champ electromagnetique micro-onde induit des caracteristiques structurales et physiques specifiques et nouvelles, que nous avons mises en evidence par l'utilisation de plusieurs techniques de caracterisations complementaires. Nous avons observe que les particules de platine sont plus grandes, mais presentent plus de defauts de surface sur un systeme irradie. Nous avons propose une interpretation a nos observations experimentales en termes de reconstruction de surface des particules, induite par l'hydrogene, pendant l'etape de reduction, sous irradiation micro-onde et que cette mobilite des atomes superficiels reste importante, meme en conditions classiques de chauffage.


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Informations

  • Détails : 420 P.
  • Annexes : 492 REF.

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