Oxydation d'hydrocarbures sur Pd et PdRh déposés sur Al2O3 et ZrO2 - caractérisation par échange 18 O2/16 O2 et par spectroscopie infrarouge de CO et de NO

par Tony Maillet

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Daniel Duprez.

Soutenue en 1998

à Poitiers .


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  • Résumé

    Le comportement de catalyseurs palladium et palladium-rhodium deposes sur alumine et sur zircone a ete etudie. La correlation entre l'etat redox du palladium et son activite en oxydation des hydrocarbures et du co a ete etablie. La composition superficielle des catalyseurs bimetalliques a ete determinee par equilibrage isotopique #1#8o#2/#1#6o#2 et spectroscopie infrarouge a transformee de fourier de co et de no. Les resultats ont ete compares aux cliches de microscopie electronique ainsi qu'aux comportements observes en oxydation du propane en sous-stchiometrie d'oxygene. Pdo est la forme la plus active en oxydation des alcanes. Sa stabilite depend fortement de la nature du reducteur utilise. Le propane presente un cas unique : pdo se reduit en une phase moins active, pd#0, pendant la reaction. La temperature a laquelle se produit ce phenomene augmente avec la teneur en oxygene du milieu et la taille des particules de pdo. L'oxyde de palladium est plus stable sur alumine que sur zircone. Aucun enrichissement superficiel n'a ete observe sur les catalyseurs pdrh/al#2o#3 neufs. En revanche, sur le pdrh/zro#2 neuf, le palladium est majoritaire en surface. Lors des traitements a haute temperature, la surface des catalyseurs bimetalliques est enrichie par le metal qui a le moins fritte : en palladium pour un traitement oxydant et en rhodium pour un traitement reducteur. La diffusion des ions rh#3#+ apres un traitement oxydant a 900c n'est observee que dans l'alumine. Elle est limitee par la presence de palladium. Sur alumine, on ne peut pas conclure a la presence d'alliages pdrh quelque soit le type de traitement. Sur zircone, il existe une interaction forte entre les deux metaux, pouvant provenir de la formation de particules alliees. Cette interaction conduit dans certains cas a un gain notable d'activite.

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Informations

  • Détails : vii, 245 p
  • Annexes : 198 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 98/POIT/2261
  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
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