Developpement de la technique sims pour l'analyse de particules radioactives et ses applications a differents echantillons

par GABRIELE TAMBORINI

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de MARIA BETTI.

Soutenue en 1998

à Paris 11 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    La technique de spectrometrie de masse a ionisation secondaire (sims) a ete optimisee pour la determination de microparticules de produits de fission, d'actinides et d'uranium dans des echantillons environnementaux et de frottis. L'optimisation de cette methode a ete poursuivie en analysant des particules spheriques de uo#2 produites dans notre institut. Des techniques complementaires aux analyses sims ont ete employees pour detecter des particules radioactives dans l'environnement. Les particules mesurant quelques micrometres (certaines mesurant cependant moins de 1 m) provenants du cycle du combustible nucleaire peuvent etre transportees dans l'environnement par des aerosols. La localisation et la collection d'echantillons environnementaux ou de frottis a l'interieur ou proche d'un site nucleaire combine a des techniques analytiques de spectrometrie de masse tres sensibles, permettent d'obtenir d'importantes informations sur les activites passees et courantes d'une installation nucleaire. A cette fin les radionucleides emis lors de l'accident de tchernobyl ont ete utilises dans ce travail comme point de depart pour la localisation et la verification des activites nucleaires. L'autoradiographie et a ete une excellente technique pour l'identification et la localisation de particules radioactives dans les sols, bien que les radionucleides a vies longues aient oblige de longs temps d'exposition. Les mesures par spectrometrie ont montre que le #1#3#7cs est l'emetteur plus repandu dans le sol de tchernobyl. Le rapport isotopique #1#3#4cs/#1#3#7cs indique que la plupart de l'activite detectee provient de l'accident de tchernobyl. Les traces et qui se trouvent sur les films ne sont pas associees, excluant ainsi la possibilite que le #1#3#7cs existe dans les memes particules d'uranium. L'identification et la caracterisation de particules chaudes de tchernobyl trouvees dans le sol iaea 375 a fait de la sims une technique tres performante lors de l'analyse de micro particules de radionucleides. Exploitant la mise au point de cette technique, on a developpe une methode precise, rapide et alternative a la technique de traces de fission-tims, pouvant identifier et determiner la composition isotopique de microparticules de materiel radioactif grace a la collection de frottis. La localisation de centaines de particules est effectuee en balayant la surface des echantillons avec des balayages de 500 m de largeur et a l'aide de programmes d'imagerie. En utilisant le mode microsonde, la composition isotopique des particules individuelles est obtenue generalement avec une precision inferieure a 1% pour le rapport #2#3#5u/#2#3#8u et de l'ordre de 1 a 2% pour le rapport #2#3#4u/#2#3#8u. Les limites de detection typiques atteintes par cette technique se trouvent dans l'intervalle ng/g-pg/g, optimisant differents parametres instrumentaux.


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Informations

  • Détails : 159 P.
  • Annexes : 90 REF.

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  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-014001
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