Etude de l'activite catalytique des phases lamellaires du type mps#3 et de leur composes d'intercalation dans la reaction d'oxydation des ions sulfures par l'oxygene. Caracterisation par afm de la surface des composes in#2#/#3ps#3, cu#0#,#5cr#0#,#5ps#3 et cu#0#,#5in#0#,#5ps#3

par ELINA MANOVA

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de RENE CLEMENT.

Soutenue en 1998

à Paris 11 .

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  • Résumé

    Cette these est consacree d'une part a la synthese et a l'etude des proprietes catalytiques de differentes phases lamellaires mps#3 et de leurs composes d'intercalation dans la reaction d'oxydation des ions sulfures par l'oxygene et d'autre part a l'etude de la surface de composes de cette famille par microscopie a force atomique. La premiere partie commence par un expose des problemes poses a l'environnement par les composes du soufre et des techniques utilisees pour leur elimination. Les proprietes des phases mps#3 sont ensuite rappelees en mettant l'accent sur les reactions d'intercalation par transfert d'electrons. De nouveaux composes d'intercalation de nips#3 ont ete synthetises et caracterises par diffraction des rayons x, analyse elementaire, spectroscopie ir et xps. L'activite catalytique des intercalaires dans la reaction d'oxydation des ions sulfures s'avere superieure a celle de nips#3, avec une energie d'activation plus faible et sans periode d'induction. L'ensemble des resultats montre qu'il existe une correlation entre l'activite catalytique d'un compose donne, sa stabilite chimique et son aptitude a etre reduit par les ions s#2#-. La meme correlation a ete mise en evidence dans le cas des autres phases mps#3 etudiees. La meilleure activite catalytique des phases bimetalliques semble provenir de la dilution des ions nickel par rapport a nips#3. La deuxieme partie commence par une description des techniques de microscopie a champ proche. Les images obtenues pour les phases etudiees sont interpretees en accord avec leur structure cristalline. L'etude de in#2#/#3ps#3 fournit un modele pour expliquer la surstructure observee dans le cas des intercalaires de mnps#3. Un phenomene de localisation des atomes de cuivre a la surface de cu#0#,#5cr#0#,#5ps#3 est mis en evidence. Enfin, les modifications structurales provoquees par la pointe sur la surface de cu#0#,#5in#0#,#5ps#3 ouvrent des perspectives de stockage d'information a echelle atomique.


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Informations

  • Détails : 235 P.
  • Annexes : 377 REF.

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-013640
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